【摘要】 与瞬态吸收光谱串联的荧光上转换技术广泛用于光化学研究

与瞬态吸收光谱串联的荧光上转换技术广泛用于光化学研究，例如，液体中的溶剂化动力学、分子内和分子间电荷转移反应动力学、相干振动、振动冷却、超快光异构化反应动力学等。其中最具代表性的例子是溶剂化动力学研究，溶剂化是极性溶剂分子围绕溶解分子（溶质）的排列，这种构象取决于溶质-溶剂相互作用。

溶剂分子在溶质激发态偶极场中的集体重新定向效应可以通过及时测量溶质的荧光带峰位移来追踪。对于像香豆素这样的小染料分子，跃迁后几乎没有内部振动弛豫，因此峰移时间依赖性主要来自时间依赖性溶剂化能，与归一化溶剂化函数C(t)相关与溶质无关。科学界已经对大量极性溶剂（如乙腈、乙醇、甲醇、水等）进行了此类研究。例如，水的C(t)包括超快高斯衰减，然后是200 fs分别和1的双指数衰减ps时间常数。高斯分量约占前50 fs内发生的溶剂化效应的70%，主要来自水的旋转振动和分子内平移振动模式。

另一个应用示例是阐明凝聚态物质中的超快电荷转移反应动力学。例如，分子内电荷分离反应中众所周知的低马库斯钟形能隙，它是通过首次使用荧光上转换技术从直接连接的卟啉-酰亚胺二元组的第二激发态中明确观察到的。

瞬态吸收光谱串联的荧光上转换技术还可以应用于溶液中电子供体-受体复合物的振动相干性的观察和表征。在咔唑-四氯苯胺、N-甲基苯胺-氟苯胺等系统中检测到周期为100-300 fs的振荡。它们的起源可追溯到分子复合物的特定振动模式对跃迁频率的调制和/或平均跃迁力矩的调制。

 

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