【摘要】 辐照诱导或辐照增强的微观结构变化,如溶质/杂质原子晶界处的析出和偏析/耗尽,是辐照后核材料降解的主要原因。

辐照诱导或辐照增强的微观结构变化,如溶质/杂质原子晶界处的析出和偏析/耗尽,是辐照后核材料降解的主要原因。这种微观结构的变化是由溶质/杂质原子的扩散引起的。由于扩散是由空位和/或间隙原子主导的,在引入大量空位和/或间隙原子的辐照条件下,与热平衡条件相比,扩散可以得到极大的增强。这被称为辐射增强扩散(RED)。

 

在研究反应堆压力容器钢(RPVs)的辐照脆化时,铜(Cu)在铁(Fe)中的扩散尤为重要,因为Cu析出相是脆化的主要来源。然而,由于降水动力学与扩散系数(D)的复杂关系,从降水中获取准确的D值仍具有挑战性。例如,在热老化条件下,D与温度呈负相关。此外,样品温度作为扩散研究中的一个关键参数,在电子辐照过程中波动范围为15K。

 

为了更好地理解Cu在Fe中的RED,有必要根据Cu-Fe扩散对的Cu扩散分布,利用Fick定律直接评价D。辐照过程中样品温度的精确控制对于RED的研究也是必不可少的。本研究在高精度(3k以内)辐照Cu-Fe扩散对后,用三维原子探针(3D-AP)观察Cu的扩散行为,可以直接评价D,揭示Fe中Cu的RED。然后,我们应用3D-AP在原子水平上测量溶质原子的位置,以获得极短扩散长度(几十纳米)下的Cu浓度剖面,用于进一步研究热老化条件下的D。此外,我们能够阐明辐照对Cu在Fe中的溶解度极限的影响,这是铜沉淀形成的另一个重要参数,迄今为止还没有进行实验研究。

 

在这项研究中,我们使用控制良好的电子辐射和三维原子探针 (3D-AP)对RED进行了高精度研究。Cu-Fe扩散对是使用高纯度Fe和 Cu作为基材创建的,并在 773–893 K 的温度下用2 MeV电子照射,控制在±3 K内。在原子处观察到Cu扩散到Fe基体中水平使用3D-AP,扩散系数直接使用Fick定律获得。可以清楚地观察到RED,并且辐照下的扩散与热扩散的比率随着辐照温度的降低而增加。RED 使用反应动力学模型进行定量评估,仅考虑空位的模型给出了很好的一致性。这给出了实验澄清,即RED主要由辐射引起的空位。此外,还获得了辐照对Cu在Fe中的溶解极限影响的直接实验结果;发现辐照下的溶解度极限低于热老化下的溶解度极限。

 

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