【摘要】 将具有不同氮浓度和相似量的氧的材料作为超级电容器的电极材料和作为锂离子电池的负极材料进行比较。

碳纳米结构由于其独特的物理和化学性质，是一种很有前途的储能器件电极材料。表面改性改善了这些材料的电化学性能，因为形态、扩散性能的变化以及对氧化还原过程的额外贡献。含氧官能团和掺杂到碳基体中的氮显著有助于还原氧化石墨（RGO）的电化学行为。Sean J. Hartmann等人[1]用硫酸肼水溶液对氧化石墨进行水热处理，合成了RGO。使用不同量的硫酸肼合成结构中氮含量不同的RGO，并且相同的合成条件使得可以获得具有相似含氧官能团组成的材料。将具有不同氮浓度和相似量的氧的材料作为超级电容器的电极材料和作为锂离子电池的负极材料进行比较。用红外光谱法对RGO的功能组成进行了表征。傅立叶变换红外光谱（FTIR）光谱用IFS-85 Bruker光谱仪记录，光谱范围为400至4000 cm-1。将样品按1mg样品粉末/150mg KBr的比例压制成溴化钾片剂。图谱显示了在400至3600 cm–1范围内采集的样品的FTIR光谱。1561 cm–1处的峰值对应于C=C双键的拉伸振动，出现在两个样品中，表明层状石墨烯结构得到了保留。GO:N2H4–1:1样品中3415 cm–1处的宽而强的峰值表明O–H基团在结合态下的可拉伸振动，也就是说，它表明材料中相邻–OH基团之间存在氢键，或者由水分子的吸附引起。在这个区域中还有羰基和羧基振动的泛音，通过1717 cm−1处的峰值证实了其存在。1627 cm-1处的波段可以解释为与羰基或苯基部分共轭的C=C键。同时，这个区域是吡啶和吡咯的C=N键。1567、1528和1457 cm-1处的谱带证实了芳香片段的结构和振动中存在类似吡咯的片段。为了分析功能化程度，比较了C=C键在1561 cm-1处的强度和1168-1035 cm-1处的波段，这对应了含氧官能团的振动。材料GO:N2H4-1:1的比值为Ic-o/Ic-c - 1.2。在氧化石墨烯:N2H4-1:4的合成过程中，随着肼浓度的增加，Ic-o/Ic-c增加到3.2，这表明第二样品被含氧官能团表面功能化的程度显著提高。FTIR测试结果表明，RGO样品中存在石墨sp2结构。该结构被含氧官能团功能化，并掺杂氮原子。对两种样品的光谱贡献最大的是与氢氧根和羰基的振动有关的谱带。石墨结构中的氮主要由吡啶环和吡咯环组成。GO:N2H4-1:4样品具有NH4t功能片段，这些片段可能在合成过程中由于过量的肼盐而连接在一起。

样品的功能组成及其电化学行为的比较表明，含氧官能团对超级电容器电极材料的行为影响最大，而石墨烯晶格中的氮原子在锂嵌入中发挥了最大作用。

[1] Hartmann S J , Iurchenkova A A , Kallio T ,et al.Electrochemical Properties of Nitrogen and Oxygen Doped Reduced Graphene Oxide[J].Energies, 2020, 13.DOI:10.3390/en13020312.

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