【摘要】 由于抑制了酯基电解质中NaPF6的连续分解，可以减少NaF的积累，从而形成更薄、更致密的固体电解质界面膜，并降低界面电阻。

制定有效的策略来提高钠离子电池硬碳（HC）负极的初始库仑效率（ICE）和循环稳定性是促进HC商业应用的关键。本文在HC上设计同型异质结来诱导稳定固体电解质界面的生成，可以有效地将HC的ICE从64.7%提高到81.1%。结果表明，采用简单的表面工程策略在HC上构建同型非晶Al2O3层可以屏蔽活性位点，进一步抑制电解质分解和副作用的发生。

 

特别是，由于抑制了酯基电解质中NaPF6的连续分解，可以减少NaF的积累，从而形成更薄、更致密的固体电解质界面膜，并降低界面电阻。基于HC和Al2O3组成的同型异质结，HC阳极不仅可以改善ICE，还可以提高其储钠性能。优化的 HC 阳极在 50 mA g−1 下表现出 321.5 mAh g−1 的出色可逆容量。循环稳定性也得到有效提高，在1 A g−1下循环2000次后容量保持率为86.9%，而未处理的HC仅为52.6%。更重要的是，电化学动力学分析解释了钠储存行为的改善。

图1 (A) HC和(B-F)不同HC-Al2O3比例样品的SEM图像； (G) HC-Al2O3-5%的TEM图像； (H) HC 和 (I) HC-Al2O3-5% 的 HRTEM 图像； (J) HC-Al2O3-5% 的 SAED 图像。 HC-Al2O3-5%样品的TEM-EDX结果：(K)线扫描； (L) 元素映射。 EDX，能量色散X射线光谱； HC，硬碳； HRTEM，高分辨率透射电子显微镜； SAED，选区电子衍射； SEM，扫描电子显微镜； TEM，透射电子显微镜。【1】

 

采用扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）观察HC材料和Al2O3涂层材料的形貌。图 1A-F 显示了 HC 和 HC-Al2O3 样品的 SEM 图像。蔗糖衍生的 HC 材料的形貌和尺寸与最近文章报道的结果一致。33 HC 材料呈球形或葫芦形，表面光滑，每个碳球之间有清晰的边界。单个球体的平均直径约为800 nm。

 

然而，随着Al2O3含量的增加，在HC-Al2O3材料的SEM图像中，很明显Al2O3涂层变得更厚，两个碳球之间的边界变得模糊（图1B-F）。此外，HC-Al2O3-5% 样品的能量色散 X 射线光谱 (EDX) 光谱表明，C、OAl元素均匀分散在HC-Al2O3-5%表面。 SEM和EDX结果表明，通过简单的液体涂覆在HC表面成功涂覆了Al2O3层，并且通过控制Al2O3的比例可以灵活调节Al2O3的厚度。图1G-I是未经处理的HC和HC-Al2O3-5%的高分辨率TEM图像，用于进一步观察Al2O3层。可以发现HC的微观结构是一种极其无序的结构。从图1I的放大图像可以看出，HC-Al2O3-5%的碳球表面有一层平均厚度为4 nm的Al2O3层，其微观结构的无序程度低于HC。

 

此外，HC-Al2O3-5%的选区电子衍射（SAED）照片显示出典型的非晶衍射环（图1J），这进一步证实了Al2O3层与HC为非晶结构相同的同型体。预计低无序的 Al2O3 涂层将减少不可逆的 Na 吸附并增强 ICE。 TEM-EDX 的线扫描和映射扫描用于彻底了解 HC-Al2O3-5% 样品中 Al、O 和 C 元素的分布。如图1K、L所示，可以看出Al元素在HC表面的分布是均匀的。 X射线光电子能谱（XPS）的结果可以深入验证HC表面覆盖的Al2O3层。

 

【1】Engineering homotype heterojunctions in hard carbon to induce stable solid electrolyte interfaces for sodium‐ion batteries

 

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