【摘要】 现代社会在很大程度上依赖于胶结材料来构建我们的建筑环境

现代社会在很大程度上依赖于胶结材料来构建我们的建筑环境。在商品使用方面仅次于水，全球混凝土产量每年超过100亿吨。用于生产混凝土的最常见水泥是波特兰水泥（PC），这是一种由多个富含钙的矿物相组成的复杂材料，这些矿物相与水反应并硬化，以提供强度、抗渗性以及在长时间内抵抗热、机械和化学应力。PC优异的物理性能使其几乎融入了所有现代建筑环境。

 

因此，低CO2胶结材料已成为PC的有吸引力、更可持续的替代品。粉煤灰、高炉矿渣、煅烧粘土、细磨石灰石和硅灰等辅助胶凝材料广泛应用于混凝土中。通过将PC与SCMs混合，可以增强和控制物理特性，如强度、耐久性、相形成和反应动力学，还可以通过减少相关的二氧化碳排放和对工业废物进行估价来提高可持续性。

 

与PC相比，无PC粘结剂，如铝酸钙水泥（CACs）和硫铝酸钙（CSA）水泥、氧化镁基水泥、碱活性材料（AAM）和地质聚合物等，由于其能够提供增强的技术性能和/或可持续性，也受到了学术界和工业界的极大关注。

 

硅酸三钙，已知C3S存在七种多晶型：三种三斜晶型、三种单斜晶型和一种三角晶型。PC中存在的阿利特从熔体中以三角形式结晶，并在快速冷却时转变为亚稳多晶型，主要是两种单斜多晶型MI和MIII。

 

阿利特的MI多晶型的29Si MAS NMR分析表明，Si存在于9个晶体上不同的位置内，大约在69至75ppm的范围内，而MIII多晶型物的29Si-MAS NMR光谱显示出66至78ppm之间的重叠共振，对应于18个不同的SiO4四面体（图1）。阿利特中的硅酸钙链可以容纳许多客体离子，这些客体离子代替硅或氧。1994年由Skibsted等人[1]使用27Al MAS NMR首次进行NMR分析，随后使用27Al多量子（MQ）MAS NMR明确证实。

 

图1 （a）灰色PC和（b）其去卷积的29Si MAS NMR光谱，其由（c）和（d）中所示的贝利特和阿利特的子谱组成。部分（e）和（f）显示了从b轴向下看通过阿利特MIII多晶型的单斜超结构截取的两个不同截面

 

Moudrakovski等人[2]首次报道了阿利特的43Ca MAS NMR分析，单斜多晶型的高场（21.14T）天然丰度43Ca MASNMR光谱显示出宽的不对称共振，与该相中36个Ca非等效位点的重叠43Ca共振一致，并偏离了完美晶格（图2）9个Ca的非等效位点，但其表现出分离良好的43Ca共振，这表明其中一些非等效位点非常相似。

 

这项工作证明了SS 43Ca MAS NMR解析多态性的能力，这在识别、表征和量化水泥系统中的亚稳态多晶型物方面是有价值的，尽管收集高分辨率43Ca光谱所需的时间和仪器可能在实际意义上是有限制的。43Ca MAS NMR光谱的差异也被用于CaCO3多晶型物方解石、文石和球霰石的光谱分析，这些也存在于许多水泥系统中。

 

图2 （a）单斜C3S、（b）三斜C3S、（c）b-C2S和（d）CaO的天然丰度43Ca MAS NMR光谱（21.4T）

 

[1] J. Skibsted, T.F. Sevelsted, S.L. Poulsen, T.T. Tran, Studies on guest-ion incorporation in Portland cement-part 2, ZKG Int. (2013) 46-52.

[2] I.L. Moudrakovski, R. Alizadeh, J.J. Beaudoin, Natural abundance high field 43Ca solid state NMR in cement science, Phys. Chem. Chem. Phys. 12 (2010) 6961-6969.

 

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