【摘要】 该光电子能谱仪具有一个多通道自旋集成探测器,位于半球的出口平面,以及一个自旋专用的迷你莫特探测器。
二氧化铀(UO2)是一种重要的材料,被广泛用作核反应堆发电的燃料[1]。事实上, “陶瓷UO2是核反应堆中使用最多的燃料材料”,因此对UO2的基本了解对于反应堆安全分析至关重要。铀及其化合物已被用来给陶瓷、玻璃甚至假牙上色对于本研究更重要的是,二氧化铀是一种稳定的5f材料,可以作为高放射性和化学不稳定材料(如Pu)的低放射性替代品。如果使用贫铀,即使用铀的低放射性同位素,情况尤其如此。
因此,二氧化铀可以作为我们的新型韧致辐射等色光谱(BIS)/Fano光谱仪的调试和测试的合适材料。这里,BIS是逆光电子能谱(IPES)的高能变体。在继续讨论UO2的XPS和UPS结果之前,简要考虑一下光谱仪的设计和非5f系统的早期结果,以及这些研究的最终目标是有用的。图1是LLNL新的锕系元素光谱仪的示意图。它包括非单色紫外线和x射线源和光电子能量分析仪,所有的PES。
该光电子能谱仪具有一个多通道自旋集成探测器,位于半球的出口平面,以及一个自旋专用的迷你莫特探测器。IPES或BIS测量使用光子单色仪系统进行,该系统包括多个光栅和多通道检测以及用于激发的简单电子枪。
此外,在图2中,对非5f系统的一些初步结果。显示了铂的Fano光谱,证明了自旋依赖于价带,具有强烈的自旋轨道分裂和缺乏远程磁有序。同样,用BIS/IPES对氧化铈进行了探测,在Ce3d阈值处表现出很强的共振行为最终,这个项目的目标是解决锕系元素5f电子结构的争议,特别是Pu,确定Pu中电子相关的性质。
图1. BIS和自旋分辨光电子能谱实验装置示意图[1]
利用XPS和UPS,并与先前的校准光谱和参考光谱进行比较,证明样品是UO2。这没有来自第二位点或第二结构的任何可识别的贡献,也没有来自接近1:2比例的化学计量学的任何显著变化。在许多方面,这是一个令人吃惊的结果:人们可以从如此简单的样品制备过程中获得如此好的几乎具有化学计量意义的UO2样品。
例如,众所周知,氧化Pu有一些非常复杂的反应,可以在真空中发生,PuO2和Pu2O3动态平衡共存。考虑到所有可能出错的因素,如碳或氮污染,氩离子夹持,以及化学计量远离UO2的强烈偏斜,经过氧化,抽真空和简单的离子轰击和退火后,系统在真空中趋近于这个极限是非常令人惊讶的。
图2. 铂的Fano光谱结果[1]
[1] Yu, S.-W.; Tobin, J. G. (2011). Confirmation of sample quality: X-ray and ultraviolet photoelectron spectroscopies of uranium dioxide. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films, 29(2), 021008.
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