【摘要】 目前对人工能量转化的研究主要集中在ORR、OER和HER的有效催化剂上。

氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)等小分子催化反应是自然和人工能量转换方案的核心[1]。例如，细胞色素c氧化酶介导的氧还原为水是细胞呼吸的基本过程。光系统II中的光合水氧化析氧实现了光能向化学能的转化。氢化酶催化氢与质子的转化是许多微生物的能量代谢过程。

 

因此，目前对人工能量转化的研究主要集中在ORR、OER和HER的有效催化剂上。电化学生物传感器在环境监测、生物分析、临床诊断等方面有着广阔的应用前景。基于催化反应的信号放大是提高电化学生物传感器灵敏度的有效策略之一。

 

目前，用于催化反应信号放大的材料主要有酶、碳纳米材料、金属纳米颗粒、金属氧化物和硫化物、金属有机框架(MOFs)等。它们可以催化过氧化氢、葡萄糖、硫氨酸和烟酰胺腺嘌呤等小分子的电化学反应。

 

此外，几乎所有的电化学生物传感器都是在水介质中进行的。水和氧是存在于反应介质中的两种简单而自然的小分子。以水或氧为催化反应底物的电化学生物传感器具有操作简单、环境友好等优点。

 

图1. 通过生成atcun - cu (II)金属肽作为水氧化电催化剂所提出的电化学免疫传感器的方案表示[1]

 

自1982年报道了第一个均相水氧化催化剂(双核联吡啶钌配合物)以来，含有Ru、IR、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的金属配合物已经能够用于OER的电催化水氧化。Liu等人提出了一种电化学免疫传感器，利用蛋白酶修饰的纳米材料作为信号标签，催化atcun - cu (II)配合物的生成，用于水氧化(图1)。

 

以胰蛋白酶为模型蛋白酶，碳纳米管(CNT)作为检测抗体和胰蛋白酶的载体。根据所生成的atcun - cu (II)配合物对水的电催化氧化作用，测定了PSA，浓度低至10 pg/mL。Zhang等设计了一种以Pt/Sn-In2O3为信号标签的电化学miRNA生物传感器来促进ORR(图2)。

 

固定在电极表面的生物素化发夹捕获探针由于空间效应大，与sa功能化Pt/Sn-In2O3无相互作用。目标miRNA与捕获探针的结合打开了发夹结构，使生物素基团远离电极表面。因此，sa功能化的Pt/Sn-In2O3被传感器电极捕获，从而通过ORR产生强烈的电化学信号。该方法在5 pM ~ 0.5 fM的线性范围内实现了miRNA的检测，检测限为1.92 fM。

 

图2. 用SA/Pt/Sn-In2O3作为电化学示踪剂电化学检测miRNA的示意图[1]

 

[1] Zhou J, Qin P, Liu W, et al. Application of Oxygen Reduction Reaction, Oxygen Evolution Reaction and Hydrogen Evolution Reaction in Electrochemical Biosensing [J]. International Journal of Electrochemical Science, 2022, 17.

 

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