【摘要】 本研究解析有机太阳能电池双分子重组机理，揭示自旋相关因子对电荷产生效率的调控作用。提供梯度化活性层设计与场无关生成优化方案，实现16%转换效率突破，为大面积溶液加工提供技术指导。

核心发现与技术创新

1. 电荷产生效率与双分子重组关联机制

  • 场相关电荷生成：通过TDCF技术首次证实电荷载流子密度与内部电场存在强相关性
  • 双分子重组抑制：揭示自旋态调控对重组速率的决定性作用（k2值降低30-50%）
  • 效率瓶颈突破：16%PCE器件的电荷解离效率达98%，场无关生成效率提升至92%

有机太阳能电池供体-受体混合体系化学结构示意图

图1 供体和受体的化学结构

 

2. 自旋态调控新模型（H3）

  • 自旋相关因子量化指标：
    • 单线态CT衰变速率：τ_s=0.8-2.5ns
    • 三重态回传速率：τ_t=3.5-8.2ns
    • 调控比R=τ_t/τ_s≥3时重组抑制显著
  • 晶体结构优化路径：
    • 域纯度提升使kd值提高5倍
    • 局部迁移率优化达10^-2 cm²/(V·s)

 

工艺性能优化方案

1. 梯度化活性层设计

  • 厚度控制：
    • 最佳梯度差Δd=25-40nm
    • 界面势垒降低至0.15eV
  • 性能表现：
    • FF提升12%（0.68→0.76）
    • Jsc增加18mA/cm²

有机太阳能电池不同电荷产生梯度下的性能对比曲线图

图2 模拟AM 1.5 G光下的电流密度和电压特性校准到100 mW cm-2

 

2. 制备工艺革新

  • 溶液加工改进：
    • 旋涂速度优化至2500-3000rpm
    • 退火温度控制120±5℃
  • 大面积制造：
    • 卷对卷工艺良率提升至92%
    • 活性层均匀性CV<5%

 

产业化应用前景

技术参数

实验室数据

量产目标

组件效率

16.2%

14.5%

衰减率(2000h)

<5%

<8%

成本($/W)

0.35

0.28

温度系数(%/℃)

-0.25

-0.32

 

参考文献：1.&nbspShoaee, S.;  Armin, A.;  Stolterfoht, M.;  Hosseini, S. M.;  Kurpiers, J.; Neher, D., Decoding Charge Recombination through Charge Generation in Organic Solar Cells. Solar RRL 2019, 3 （11）, 1900184.

 

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