【摘要】 本文探讨球面像差校正对HAADF STEM图像非局域性的影响，分析TDS散射在重元素与轻元素材料中的表现差异，结合Si与PbTiO₃/SrTiO₃界面案例，提出图像解析中非局域效应的评估方法。

在电子工业持续追求器件小型化的背景下，纳米级新材料的开发与研究变得愈发重要。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF STEM）作为最强大的纳米级分析技术之一，已在学术和工业研究领域得到广泛应用。原子分辨率HAADF STEM图像具有两大优势：首先，除了偏心离焦范围外，图像不会因样品厚度和透镜离焦值出现对比度反转；其次，图像中的亮点可直接对应投影原子列。当环形暗场探测器调整到合适的高角度范围时，图像主要由非相干热漫散射（TDS）电子形成，而布拉格散射电子被最小化，因此图像强度与材料的原子序数（Z）密切相关，常被称为Z对比度图像。

近年来，球面像差（Cs）校正技术的突破使得入射电子束可汇聚成亚埃尺度的精细探针，显著提升了扫描透射电子显微镜的空间分辨率和图像质量。如今，研究人员不仅能够直接定性或半定量解析单个原子柱的元素种类和原子数量，还减少了对复杂图像处理技术的依赖。然而，图像中单个亮点强度及背景仍会受到样品厚度、探针离焦等因素的影响。为准确解析复杂晶体结构和成分，必须结合高能电子动态衍射理论进行模拟分析，其中高质量的实验图像与精确的数值模拟尤为关键。

Masahiro Ohtsuka等人通过吸收势理论及实验手段，系统研究了球差校正HAADF STEM图像中的非局域性效应。该研究对比了Si(110)体材料及PbTiO₃(100)/SrTiO₃(100)界面结构的高质量模拟与实验图像，明确指出在分析含重元素材料或复杂界面时，必须考虑TDS吸收势的非局域性。而对于轻元素材料（如硅），非局域效应可忽略不计。

图1. 对于波矢量为k的倾斜部分入射平面波，衍射波g, h与TDS电子的波矢量k0之间的关系示意图。

 

现有基于STEM的核心损耗成像模拟表明，非局域效应在探测器内半角较小、入射束会聚角较大时尤为显著。这一现象可归因于大会聚角加剧非局域性，而大探测器内角则起到抑制作用。尽管传统观点认为，因HAADF探测器内角较大，可采用局域近似忽略吸收势非局域性，但实验上该近似是否普遍有效尚未明确——低质量图像难以分辨原子列间微小对比度差异。

图2. Si体结构沿[110]方向的HAADF STEM实验图像。 [1]

 

通过对SrTiO₃(100)/PbTiO₃(100)界面结构的高质量Cs校正HAADF STEM图像分析，研究提供了Pb原子柱吸收势存在非局域性的明确证据。详细比对实验与模拟图像发现，非局域性在硅材料中可忽略，但在重元素或复杂界面结构中却不可忽视。因此，在定量解析球差校正HAADF STEM图像时，需根据材料组成和结构特点判断是否引入非局域效应，尤其对于重元素材料及异质界面。

 

参考文献：[1]Ohtsuka, M.; Yamazaki, T.; Kotaka, Y.; Fujisawa, H.; Shimizu, M.; Honda, K.; Hashimoto, I.; Watanabe, K. Nonlocality in spherical-aberration-corrected HAADF STEM images. ACTA CRYSTALLOGRAPHICA A-FOUNDATION AND ADVANCES 2013, 69, 289-296.

 

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