缺陷介导Z型异质结实现苯甲醇转化与产氢协同光催化【科学指南针·计算支持·2025】

吉林大学张宗弢教授团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表创新研究成果，通过缺陷介导策略构建Z型异质结，实现苯甲醇转化与氢气制备双功能协同光催化。科学指南针为本研究提供态密度、差分电荷、功函数等计算支持，助力催化剂设计与机理解析。

研究背景与光催化挑战

光催化产氢技术面临热力学与动力学双重挑战，传统牺牲剂策略存在经济成本高、空穴价值浪费等瓶颈，亟需开发高效双功能协同光催化体系。

技术瓶颈分析：

• 光生电子-空穴对快速复合，量子效率低

• 牺牲剂使用增加成本，产生环境风险

• 空穴氧化能力未充分利用，能量浪费

• 单一功能催化剂原子经济性差

• 需要开发协同氧化还原双功能体系

创新方法：缺陷介导Z型异质结构建

研究团队通过硫空位引入与界面工程，成功构建缺陷介导的Z型异质结光催化剂，实现氧化还原反应协同进行。

技术突破要点：

• 在MnCdS中引入硫空位，调节能带结构

• 硫掺杂石墨相氮化碳与MnCdS构建异质结

• 二维纳米片与一维纳米棒面-线接触模式

• 形成内建电场，促进电荷定向分离

• 实现苯甲醇氧化与产氢协同进行

材料设计与合成表征

通过精确控制合成条件，成功制备具有特定缺陷结构的Z型异质结光催化剂，系统表征证实其结构特征。

材料特性验证：

• 硫空位在MnCdS禁带形成新缺陷能级

• S-C₃N₄/MnCdS异质结界面结合紧密

• 二维/一维结构最大化接触面积

• 缺陷浓度可控，实现精准调控

理论计算与机理解析

科学指南针支持的理论计算深入揭示缺陷介导Z型异质结的电子结构特性和电荷转移机制。

计算研究发现：

• 态密度计算显示硫空位引入缺陷能级，提升载流子浓度

• 差分电荷分析证实电子从MnCdS向S-C₃N₄定向迁移

• 功函数计算揭示能带弯曲机制（S-C₃N₄:4.63 eV，MnCdS:3.92 eV）

• 平面平均电荷密度验证界面相互作用强度

• 理论计算指导缺陷工程设计

光催化性能评估

CN/MCS-150复合光催化剂展现出卓越的双功能光催化性能，实现高效协同转化。

性能卓越表现：

• 产氢速率达1.50 mmol·g⁻¹·h⁻¹

• 苯甲醇转化率超过90%

• 苯甲醛选择性达到99%

• 性能显著优于单一组分催化剂

• 循环稳定性良好

机理研究与协同效应

通过系统实验和理论计算，深入揭示缺陷介导Z型异质结的协同作用机制。

机制研究突破：

• 硫空位作为电子陷阱，抑制载流子复合

• Z型异质结促进电荷空间分离

• 内建电场驱动电子定向转移

• 双功能协同提升原子经济性

• 界面工程优化反应路径

应用前景与总结

缺陷介导Z型异质结策略为双功能光催化提供创新解决方案，推动太阳能转化技术发展。

创新价值总结：

• 缺陷工程与界面协同优化催化剂性能

• Z型异质结实现氧化还原反应协同进行

• 科学指南针计算支持为机理解析提供关键支撑

• 为高效太阳能转化提供新思路

应用前景：

• 有机合成与氢能协同生产

• 太阳能燃料制备

• 环境污染物降解与资源化

• 可再生能源综合利用

论文信息：Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2025, 366, 125011

DOI：10.1016/j.apcatb.2024.125011

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