MOF衍生Z型异质结实现光催化产氢与苄胺氧化协同转化【科学指南针·计算支持·2025】

吉林大学张宗弢教授团队在《Chemical Engineering Journal》发表创新研究成果，通过MOF模板衍生策略成功构建宽谱响应Z型异质结，实现无牺牲剂条件下光催化产氢与苄胺氧化协同转化。科学指南针为本研究提供功函数和差分电荷计算支持，助力材料设计与机理解析。

研究背景与光催化挑战

光催化分解水产氢技术面临传统牺牲剂依赖性强、空穴利用率低等瓶颈问题，亟需开发高效双功能协同催化体系实现太阳能高效转化。

核心技术瓶颈：

• 传统牺牲电子给体（如TEOA）成本高昂，经济性差

• 光生空穴氧化能力未充分利用，能量浪费严重

• 单一功能催化剂原子经济性低，资源利用率不足

• 载流子复合率高，量子效率受限

• 需要开发协同氧化还原双功能体系

创新方法：MOF衍生Z型异质结设计

研究团队采用MOF模板衍生策略，通过原位硫化技术构建NiS/MnCdS Z型异质结，突破传统光催化材料限制。

技术突破要点：

• MOF模板导向合成实现材料结构精准调控

• 原位硫化形成紧密界面接触，促进电荷分离

• Z型异质结结构保留高氧化还原能力

• 宽谱响应特性充分利用太阳能光谱

• 无牺牲剂体系实现真正原子经济性

材料合成与表征分析

通过MOF模板衍生策略成功制备NiS/MnCdS复合光催化剂，系统表征证实其结构和光电特性。

材料特征验证：

• MOF前驱体热解硫化形成异质结结构

• NiS与MnCdS界面结合紧密，接触面积大

• 宽光谱吸收范围，提升太阳光利用率

• 缺陷工程调控电子结构，增强催化活性

理论计算与机理解析

科学指南针支持的功函数和差分电荷计算深入揭示Z型异质结的电荷分离机制和界面相互作用。

计算研究发现：

• 功函数计算分析MnCdS与NiS的能级匹配关系

• 差分电荷显示界面处电子从MnCdS向NiS转移

• 电子积累与耗尽区分布证实Z型电荷转移路径

• 内建电场驱动电荷定向分离，抑制复合

光催化性能评估

NS/MCS-100复合光催化剂展现出卓越的双功能催化性能，实现产氢与氧化反应高效协同。

性能卓越表现：

• 产氢速率达1.61 mmol·g⁻¹·h⁻¹

• 苄胺转化率超过90%，选择性99%

• 性能为纯MnCdS的7倍，提升显著

• 无牺牲剂体系实现真正原子经济性

• 循环稳定性良好，具备应用潜力

机理研究与协同效应

Z型异质结结构通过内建电场驱动电荷分离，实现氧化还原反应空间分离与协同进行。

机制研究突破：

• MnCdS导带电子与NiS价带空穴复合

• NiS导带电子保留高还原性用于产氢

• MnCdS价带空穴保持高氧化性用于苄胺氧化

• 宽谱响应特性拓展光吸收范围

• 界面工程优化反应路径与动力学

应用前景与总结

MOF衍生Z型异质结策略为双功能光催化提供创新解决方案，推动太阳能转化技术发展。

创新价值总结：

• MOF模板衍生实现材料结构精准调控

• Z型异质结保留高氧化还原电位

• 无牺牲剂体系提升原子经济性

• 科学指南针计算支持为机理解析提供关键支撑

应用前景：

• 太阳能燃料与高值化学品协同生产

• 有机合成与氢能制备集成系统

• 环境污染治理与资源化利用

• 可再生能源高效转化技术

论文信息：Chemical Engineering Journal, 2024, 498, 154715

DOI：10.1016/j.cej.2024.154715

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