柔性过渡态搜索方法在大气反应系统的应用

挥发性有机物(VOCs)是对流层化学的重要组成部分，在大气化学中起着至关重要的作用。Goldstein和Galbally估计大气中有1万到10万种不同的有机化合物。每一种VOC都可以通过多次大气降解过程产生一系列氧化产物。

在随后的化学过程中形成的产物可促进二次有机气溶胶(SOA)的形成和生长，从而直接影响空气质量和全球气候，以及人类健康和环境。VOCs的反应主要由OH、O₃、NO₃和Cl等氧化剂引发。其中，羟基自由基(OH)尤为重要，因为它控制着大多数大气污染物的去除，如一氧化碳(CO)和挥发性有机化合物。

这些反应往往伴随着一系列后续的氧化步骤，如烷基、烷氧基、烷基过氧和Criegee中间体反应等，使得化学转化机理非常复杂。简单地从实验研究中获得各种反应通道的清晰图像通常是困难的，通常需要理论解释或预测。

蒙特卡罗过渡状态搜索方法(MCTSSM)，它集成了蒙特卡罗采样技术和过渡状态优化方法，使用一个高效的计算机脚本，已经开发了一个过渡状态搜索。通过与大气挥发性有机化合物(VOCs)反应相关的三种类型的测试套装，证明了该方法在大气反应中的效率和潜在应用:(1)OH加成，(2)OH抽氢，(3)其他反应基团(如Cl, O₃, NO₃)，特别是b-蒎烯- sci(稳定的Criegee中间体)与水的反应。

结果表明，这种具有有效限制参数的方法大大简化了双分子反应体系过渡态(TS)的人工搜索过程。

[1] Lin X X , Liu Y R , Huang T ,et al.A flexible transition state searching method for atmospheric reaction systems[J].Chemical Physics, 2015, 450-451:21-31.

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