【摘要】 实现了一种基于梯度的过渡状态搜索算法，该算法使用高斯过程回归。

研究反应机理是理论化学的中心目标。任何反应都可以用它的势能面(PES) E(x)来表征，其能量取决于所有原子的核坐标。PES上的最小值对应于反应物和生成物。最小能量路径，连接两个最小值的最低能量路径，可以看作是平均反应路径的近似。它通过一个一阶鞍点(SP)。这样的SP是沿着最小能量路径的能量最高的点。最小值与连接最小值的SP之间的能量差为反应势垒，可用于过渡态理论中计算反应速率常数。

 

在这里，Alexander Denzel等人[1]提出了一个基于机器学习技术的算法。实现了一种基于梯度的过渡状态搜索算法，该算法使用高斯过程回归。这项工作中提出的基于P-RFO的优化技术在没有Hessian信息的情况下定位SP。它在高斯过程回归（GPR）方法中使用能量和梯度信息。这使其能够在插值PES上使用P-RFO，该插值PES的评估成本比原始PES低得多，而无需在原始PES上计算Hessians。

 

基于核的方法，如GPR，越来越多地用于理论化学中预测不同种类的化学性质。其中包括PES上的最小化算法，在某些情况下，甚至不需要分析梯度。特别有趣的是，GPR已经被用于搜索SP：使用GPR大大提高了轻推弹性带方法（NEB）的效率。与该方法相比，实验中使用了表面行走算法，专注于SP，而不是优化整个路径。

 

除了对算法的描述外，研究中还提供了一种方法，如果只知道反应物和产物的最小值，就可以找到优化的起点。在27个测试系统上针对二聚体方法进行了基准测试，并在DL-FIND库中实现了分区有理函数优化。研究发现新的优化器可以显著减少所需的能量和梯度评估次数。

 

[1] Denzel A , Kstner J .Gaussian Process Regression for Transition State Search[J].  2020.DOI:10.1063/1.5017103.

 

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