【摘要】 MALDI-TOF质谱易于制备，对污染物耐受，同时测定混合物以及快速分析低质量和高质量化合物，使它成为分析原花青素的理想选择。

原花青素也称为浓缩单宁，不同的植物物种产生不同的没食子单宁、鞣花单宁和冷凝单宁混合物。根据其单体黄烷醇单元的羟基化模式以及这些单元在低聚物/聚合物中的联系，原花青素可分为三种类型，其中最常见的是原花青素。研究最广泛的原花青素是二聚体原花青素B和三聚体原花青素C变体。根据单体亚基之间的连接，B型原花青素分为A型和B型，其特征在于一个亚基的C环和下一个亚基的A环之间的单个碳-碳间键，而A型原花青素不仅具有碳-碳氟烷间键，还具有碳-氧键。尽管原花青素是一类独特的聚合植物次生代谢物，具有多种生物学特性，包括有效的抗氧化活性，但结构测定一直具有挑战性，许多复杂的原花青素的结构仍不确定。

 

目前，被用于分析原花青素的各种分析技术，包括核磁共振（NMR），快速原子轰击串联质谱联用，热喷雾液相色谱质谱，电喷雾液相色谱质谱，和基质辅助激光解吸电离（MALDI）质谱。使用核磁共振分析前必须分离大量材料，质谱法被用于鉴定混合物中的原花青素，其水平低于核磁共振所需的水平几个数量级。在原花青素的正离子电喷雾MS/MS过程中，通过逆向狄尔斯-阿尔德（RDA）反应、杂环裂变（HRF）、苯并呋喃形成（BFF）反应和醌甲基化物（QM）裂变形成结构显着的碎片离子。尽管电喷雾有可能电离高分子量原花青素，但单宁混合物的电喷雾质谱以较低分子量组分为主，信号强度随着聚合物链长的增加而降低，并且多电荷低聚物的形成使串联质谱分析的前体离子选择复杂化[1]。

 

MALDI-TOF质谱易于制备，对污染物耐受，同时测定混合物以及快速分析低质量和高质量化合物，使它成为分析原花青素的理想选择。MALDI还主要形成单电荷离子，简化了数据解释，便于选择用于MS / MS分析的前体离子。大多数原花青素的MALDI-ToF质谱研究都使用正离子分析来测量钠，钾，银或铯的加合物[1]。Rush M D的研究[2]分析了含有儿茶素和表儿茶素亚基的20种聚合度高的分离的原花青素,最多可以获取五个并进行评估。确定了带单电荷，去质子化分子的结构上显着的断裂途径，代表了甲基醌醌，杂环裂变和逆狄尔斯-阿尔德断裂。总体而言，负离子 MALDI-ToF/ToF 质谱法可以简单确定聚合程度以及亚基之间的连接类型，从而快速表征天然来源的原花青素。

 

1.Yang, Y.; Chien, M. Characterization of grape procyanidins using high-performance liquid chromatography/mass spectrometry and matrix-assisted laser Desorption/Ionization time-of-flight mass spectrometry. J. Agric. Food Chem. 2000, 48, 3990– 3996.

2.Rush M D , Rue E A , Wong A M ,et al.Rapid Determination of Procyanidins Using MALDI-ToF/ToF Mass Spectrometry[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2018, 66.

 

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