【摘要】 本文通过原位高温环境扫描电镜(HT-ESEM)研究UC氧化过程,揭示两种氧化路径及爆炸性转化机制。科学指南针提供专业材料表征服务,支持高温原位测试。【科学指南针·材料分析】

【科学指南针·材料分析专题】通过原位高温环境扫描电子显微镜(HT-ESEM)对烧结UC碎片的氧化过程进行研究,揭示了在723–848K温度和10–100Pa氧气环境中UC向UO2及UO2向U3O8转化的形态变化机制。本研究明确了两种典型氧化路径,为核材料行为分析提供重要参考。

 

实验方法与条件

研究采用原位HT-ESEM技术,在可控温度(723–848K)和氧气分压(10–100Pa)条件下观察UC氧化过程。通过图像分析追踪样品面积膨胀和裂纹扩展行为,并结合高分辨透射电镜(HRTEM)对氧化产物进行表征。

图1展示723K、10Pa氧气环境中UC碎片的SE图像分析结果,黄色区域为膨胀与裂纹追踪区域,骨架化处理用于量化裂纹长度。

 

两种氧化路径的对比分析

路径一:非爆炸性氧化(UC→UO2)

在723K、25Pa氧气条件下,UC氧化过程分为三个阶段:

1.诱导期:仅表面UC颗粒发生氧化反应;

2.面积扩张期:样品面积扩大,伴随裂纹形成与扩展;

3.稳定期:裂纹扩展停止,总裂纹长度趋于稳定。

该路径下氧化产物以UO2为主,样品膨胀符合对数增长规律,时间常数t1为740±49秒。

路径二:爆炸性氧化(UC→UO2→U3O8)

在723K(50Pa氧气)或773–848K(10–100Pa氧气)条件下,氧化过程呈现爆炸性特征:

1.瞬时膨胀:氧气进入反应室后样品面积指数级增长;

2.裂纹网络化:裂纹以网状扩展,导致氧化层碎裂;

3.爆米花状转变:UO2向U3O8转化伴随自蔓延高温合成(SHS)反应,蔓延速度达150–500±50mm/s。

HRTEM分析表明U3O8晶体优先沿[001]方向生长,爆炸路径时间常数t1为470±14秒。

 

氧化机制的理论模型

研究提出UC氧化理论模型(图9),区分两种路径:

  • 路径1:温和氧化,形成致密UO2层;

  • 路径2:高氧化速率导致样品碎裂,增加反应表面积,引发SHS反应。

爆炸性路径的触发与样品临界状态相关,高氧化速率下裂纹指数增长是关键诱导因素。

 

科学指南针材料表征服务支持

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