高效双向OERORR催化无金属C6H4NO2g-C3N4

无金属催化剂具有无污染、低成本、催化性能稳定等优点，可用于各种氧化还原反应,用密度泛函理论计算方法，将一种极性的硝基苯分子与g-C₃N₄单分子膜结合，设计了一系列C₆H₄NO₂/g-C₃N₄复合材料^[1]。₃N₄底物的电子再分布，显着提高了析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)的电催化性能。其中一个复合样品的OER/ORR双向过电位最低，为0.14/0.14V，最稳定的复合样品的OER/ORR过电位为0.27/0.39V。活性原子中的活性电子数可以准确地估计无金属电催化剂的OER和ORR活性。这种改性策略将被扩展到设计高效的无金属电催化剂所有体系的结构、能量和电子性能都是通过DMol3程序的DFT框架[50]得到的。借助于Perdew-Burke-Ernzerh关联^[2]。虑了广义梯度近似来描述体系的电子交换关系。每个原子都包括了全电子处理。采用7×7×1的k点和0.005 Ha的涂抹(1 Ha=27.2116 eV)实现了能量、最大力和最大位移的精确收敛，它们的收敛阈值分别为1.0×10⁻⁶ Ha、1.5×10⁻³ Ha/Å 和5.0×10⁻³ Ha/Å在几何优化过程中，XY面上的晶格参数和所有原子的坐标都被完全松弛，以释放内应力。采用完整的LST/QST搜索协议来计算C₆H₄NO₂/g-C₃N₄复合材料的形成过程中的过渡态。一系列新型的C₆H₄NO₂/g-C₃N₄复合电催化剂，并对其进行了DFT模拟分析。通过将一个极性的C₆H₄NO₂分子与g-C₃N₄单分子膜结合，C₆H₄NO₂/g-C₃N₄复合材料的电催化活性显著提高，因为活性中心的活性电子增加。在设计的样品中，#C2样品表现出最好的双向OER/ORR电催化性能，过电位为0.14/0.14V，最稳定的#N2样品具有良好的OER/ORR过电位0.27/0.39V，作为催化性能的描述，活性原子中的活性电子数可以准确地估计无金属电催化剂的OER和ORR活性。提出的改性策略和性能评价指标也可推广到高效无金属电催化剂的设计中。

[1] J. Zhao, B.L. Wang, Y.X. Yue, G.F. Sheng, H.X. Lai, S.S. Wang, L. Yu, Q.F. Zhang,F. Feng, Z.T. Hu, X.N. Li, Nitrogen- and phosphorus-codoped carbon-based catalystfor acetylene hydrochlorination, J. Catal. 373 (2019) 240–249.

[2 J.P. Perdew, K. Burke, M. Ernzerhof, Generalized gradient approximation made simple, Phys. Rev. Lett 77 (1996) 3865–3868.

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