【摘要】 报道了一种由氧功能化电化学剥离石墨烯（OEEG）纳米片阵列组成的新型无金属电催化剂。受益于垂直排列的阵列结构和引入氧官能团，无金属OEEG纳米片阵列对OER表现出优异的电催化活性和稳定性，在酸性电解质中10mAcm−2时具有334mV的低过电势。

开发对酸性析氧反应（OER）具有出色催化活性和稳定性的低成本电催化剂是通过水分解产生氢能的主要挑战。报道了一种由氧功能化电化学剥离石墨烯（OEEG）纳米片阵列组成的新型无金属电催化剂。受益于垂直排列的阵列结构和引入氧官能团，无金属OEEG纳米片阵列对OER表现出优异的电催化活性和稳定性，在酸性电解质中10mAcm−2时具有334mV的低过电势。如此高的OER性能是迄今为止所有先前报道的无金属碳基材料中最好的，甚至优于商业Ir/C催化剂（10mAcm−2下420mV）。表征结果和电化学测量确定了OEEG中的COOH物质作为酸性OER的活性位点，原子级扫描透射电子显微镜成像和电子能量损失光谱进一步支持了这一点。密度泛函理论计算表明，锯齿形和扶手椅边缘混合的双位点反应路径优于单位点路径。OEEG纳米片阵列的高分辨率C1s XPS 谱分为以284.8、285.8、286.6、287.9和290.1eV为中心的五个峰，分别对应于C=C、C-OH、C-O-C、C=O和C=O-O键。[1]OEEG纳米片阵列的高分辨率O1sXPS谱可分为四个峰：531.6eV处的COO、532.4eV处的C=O、533.2eV处的C-OH和534.1eV处的C=O。[2]。通过结合液氮膨胀和电化学活化工艺处理石墨，开发了一种新型无金属OEEG纳米片阵列电催化剂。所获得的OEEG纳米片阵列具有垂直排列的阵列结构和大量的氧功能位点，具有令人印象深刻的OER活性和卓越的稳定性，在10mAcm−2下具有334mV的低过电势，优于之前报道的所有无金属碳基纳米片OER电催化剂，在酸性条件下甚至优于商业Ir/C。实验测量和原子级HAADF-STEM成像和光谱证实COOH物质可以有效增强酸性OER的活性。理论计算表明，双位点（尤其是COOHzig角）相对于单位点可以促进O2解吸。我们的工作可能为合理设计和合成高效无金属杂原子掺杂碳电催化剂的氮还原反应、析氢反应和二氧化碳还原反应的方向提供新的线索。

[1]a)Z.Lu,G.Chen,S.Siahrostami,Z.Chen,K.Liu,J.Xie, L.Liao,T.Wu,D.Lin,Y.Liu,T.F.Jaramillo,J.K.Nørskov, Y.Cui,Nat.Catal.2018,1,156;b)L.R.Radovic,C.V.Mora-Vilches, A.J.A.Salgado-asanova,A.Buljan,Carbon2018,130,340;c)J.Duan,S.Chen,M.Jaroniec,S.Z.Qiao,ACSCatal.2015,5,5207.

[2]J.H.Zhou,Z.J.Sui,J.Zhu,P.Li,D.Chen,Y.C.Dai,W.K.Yuan,Carbon2007,45,785.

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