高强度聚焦超声联合Ti3C2-TiO2增强鲁米诺的电化学发光以灵敏检测多核苷酸激酶

电化学发光(ECL)是电生成物质在电极表面转移电子形成发光激发态的发光过程。ECL作为一种电化学与光化学相结合的技术，既具有电化学方法的可控性，又具有化学发光方法的高灵敏度。鲁米诺(Luminol)于1928年首次报道，因其无毒、成本低、发光势小、发光效率高等优点，已成为ECL中应用最广泛的发光材料之一。O₂衍生物活性氧(ROS)可以提高鲁米诺体系的ECL。在luminol-H₂O₂ ECL体系中，H₂O₂是最常用的外源反应物。H₂O₂能有效提高鲁米诺的ECL，但会受到H₂O₂自分解的影响，导致鲁米诺ECL信号不稳定。

在luminol-O₂体系中，溶解O₂作为内源性共反应物出现，但溶解O₂转化为ROS的速率较低。为了解决这一问题，研究人员尝试在luminol-O₂ ECL体系中引入有机微晶DPA-MCs、Fe@Fe₂O₃纳米线、CeO₂/SnS₂异质结等共反应促进剂，促进溶解O₂向ROS的转化。虽然已经提出了许多提高溶解O₂转化率的工作，但寻找一种绿色高效的辅助方法来提高鲁米诺-O₂体系的ECL效率仍然具有重要意义。

研究首先采用高强度聚焦超声(HIFU)预处理结合Ti₃C₂-TiO₂构建了高灵敏度的鲁米诺-O2 ECL体系，用于特异性检测多核苷酸激酶(PNK)。一方面，HIFU通过空化效应在原位产生ROS作为共反应物，促进发光氨的释放。另一方面，以Ti₃C₂为还原剂，原位制备Ti₃C₂-TiO₂，其能够聚集并催化HIFU原位生成的ROS。

此外，Ti₃C₂-TiO₂表面的Ti可以通过螯合作用与磷酸基团结合，从而实现对PNK的高特异性检测。该传感器的线性关系范围为1.0 × 10^-5 ~ 10.0 U mL^-1，检出限为1.48 × 10^-7 U mL^-1，优于大多数现有方法。在HeLa细胞裂解液中测量了传感器的性能，得到了满意的结果。所设计的ECL生物传感器在生物分析和临床诊断方面具有潜在的应用前景。

[1] Zhihao Wei, Huixin Zhang, Zonghua Wang*. High-Intensity Focused Ultrasound Combined with Ti₃C₂–TiO₂ to Enhance Electrochemiluminescence of Luminol for the Sensitive Detection of Polynucleotide Kinase[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2023, 15(3): 3804–3811.

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