【摘要】 可以看出,所有样品的测量浓度与制造商提供的参考数据非常吻合。

拉曼光谱是一种很有前途的测量天然气成分的工具。然而,为了获得高测量精度,有必要考虑甲烷光谱特征的变化,因为其光谱与其他物种的特征谱带重叠。

 

在这项研究中[1]提出了一种基于偏振拉曼光谱的天然气分析技术。结果表明,仅使用光谱的各向同性成分简化了提取浓度的程序,并提高了传统拉曼光谱中光谱带明显重叠的成分的测量精度。所提出的技术在各种多组分气体混合物的分析领域和测量分子的同位素组成领域都非常有用。

 

可以看出,所有样品的测量浓度与制造商提供的参考数据非常吻合。此外,与传统拉曼分析相比,正己烷的测量精度要高得多。(15)这是由于以下原因。正己烷最方便的特征带位于 892 cm –1处。(11,33)然而,它被丙烷 (869 cm –1 ) 和乙烷 (993 cm –1 )强带的翼重叠。考虑到这些成分与正己烷相比浓度较高,在使用常规拉曼光谱获得的光谱中,正己烷峰具有显着的重叠(见图5)。反过来,这种重叠在各向同性拉曼光谱中要弱得多。

 

因此, n的测量误差增加在使用传统拉曼光谱的情况下,正己烷可能是由乙烷和丙烷的计算贡献的变化以及由于不同的分子环境导致这些分子的光谱参数的变化(位移和展宽)引起的。

 

该方法也是比传统拉曼光谱更强大的分析工具,用于检查参考气体的纯度。根据所用参考甲烷的护照,其纯度大于99.9%,其中其他杂质(N 2、O 2、C 2 H 6、C 3 H 8)不超过0.02%。甲烷参考光谱中与所示分子相对应的附加谱带的存在可能会导致测量样品中这些分子的浓度时出现错误,特别是在其含量较低的情况下。

 

在传统拉曼光谱的情况下,只有通过与计算的甲烷拉曼光谱进行比较,才能精确控制参考甲烷中的杂质。目前正在积极开发获得此类光谱的方法;(35,36)然而,为了确保模拟具有良好的准确性,需要更精确的光谱参数值(波数、强度和旋转振动线的展宽)。

 

在这项工作中,为了分析参考甲烷的纯度,使用了其各向同性拉曼光谱。考虑到该光谱中不存在与杂质特征带重叠的ν 2、ν 3和ν 4带的甲烷谱线,发现C 2 H 6、C 3 H 8和N 2的浓度我们的参考甲烷中的浓度不超过 5 ppm,O 2的浓度不超过 10 ppm。这里的检测限不同是由于这些分子的特征谱带所在范围内的散射截面不同以及噪声水平不同。

 

Hanf, S.; Keiner, R.; Yan, D.; Popp, J.; Frosch, T. Fiber-Enhanced Raman Multigas Spectroscopy: A Versatile Tool for Environmental Gas Sensing and Breath Analysis. Anal. Chem. 2014, 86 (11), 5278– 5285,  DOI: 10.1021/ac404162w

 

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