【摘要】 开发用于整体水分解的稳健、经济和高效的双功能电催化剂,即析氢反应(HER)和析氧反应(OER),对于连接未来的可再生能源系统和储能技术成为现实至关重要。

风能和太阳能的可再生能源在自然界中是分散的和间歇性的,昼夜和季节的变化促使可再生电力储存在无碳燃料氢中,以备日后使用。

 

因此,开发用于整体水分解的稳健、经济和高效的双功能电催化剂,即析氢反应(HER)和析氧反应(OER),对于连接未来的可再生能源系统和储能技术成为现实至关重要。

 

Fu-Te Tsai等人[1]制备了电沉积膜电极CFeCoNiP,作为析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的双功能电催化剂。

 

动力学Tafel斜率分析表明,HER遵循Volmer–Tafel机制,表明两个吸附的氢原子的复合是速率决定步骤。

 

FeCoNi基厚膜显示出有利于电子转移的金属状态;另一方面,在FeCoNi基薄膜的情况下,实际XAS研究表明,Fe3+辅助的水离解促进了Co2+–µ-H–Ni3+物种的形成,随后通过HER过程进行还原消除以提供H2气体。

 

在OER过程中,CoNi–氧化物基体充当化学和导电主体,构建/稳定关键中间体[Fe4+=O/Fe3+–O]基序;

 

这随后通过相邻的[Fe4+=O/Fe3+–O]基序或和O-O对Fe4+的攻击诱导亲电氧中心,导致O2的释放。

 

机理实验为催化动力学/中间体提供了深入的见解,并证明Fe/Co/Ni之间的电子协同作用导致了碱水电解的增强。

 

CFeCoNiP催化剂表现出优异的HER活性,具有低的电荷转移电阻和过电位,实现了10mA cm-2的电流密度;

 

此外,它显示出良好的OER活性,具有低的电荷转移电阻(2.1U)和250mV的过电位,在1M NaOH水溶液中接近10mA cm-2的电流密度。

 

[1] Tsai F T , Deng Y T , Pao C W ,et al.The HER/OER mechanistic study of an FeCoNi-based electrocatalyst for alkaline water splitting[J].Journal of Materials Chemistry A, 2020, 8.DOI:10.1039/D0TA01877E.

 

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