【致谢指南针商城】ACS Appl Mater Interfaces：高抗干扰Ti3C2Tx MXene场效应晶体管基碱指示剂

同济大学毛舜教授团队

DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.126301

Single/double-layer Ti₃C₂T_x dispersion (0.5 g mL⁻¹) was purchased from Hangzhou Nano-Mall Technology Co. Ltd. (Hangzhou, China), 文章中所采用的单层/双层Ti₃C₂T_xMXene (0.5 g mL⁻¹)悬浮液购自科学指南针商城

指南针商城单层/双层Ti₃C₂T_xMXene (0.5 g mL⁻¹)悬浮液在售

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研究背景

MXenes，通常由 Mn+1Xn (n = 1−3) 组成，是指一种新型的二维  过渡金属碳化物或氮化物，其中 M 代表过渡金属，例如 Ti、V、Zr、Ta , Mo， X 代表 C 或 N。自 2011 年首次报道 MXene 以来，MXenes 因其亲水性、 金属导电性、化学稳定性和良好的机械性能，已被应用于化学吸附、储能、细胞成像、催化剂、污染物去除、和化学传感等研究领域。作为第一个报道的 MXene，碳化钛 (III) (II) (Ti₃C₂Tx，其中 T_x 代表 -O、-Cl、-OH 和 -F 等末端) 是通过在盐酸或者氢氟酸的帮助下从 Ti₃AlC₂ 中选择性蚀刻 Al 来合成的。尽管 MXenes 已广泛用于功能性设备，但其性质和性能可能会受到周围环境或工作介质的极大影响。然而，非常有限的研究集中在 MXenes 在不同介质中的稳定性和适用性，特别是在碱性或高盐度环境中。

最近，基于二维半导体纳米材料（例如石墨烯、MoS₂、黑磷）的场效应晶体管（FET）得到了广泛的研究。与依赖大型仪器的传统分析方法相比，这种电子分析仪操作简单、携带方便、成本低、响应速度快。因此，它们在重金属、阴离子、生物分子、微生物等化学和生物物种的实时原位检测方面具有很大优势。然而，这些二维纳米材料在 FET 传感器中仍然存在局限性。一方面，石墨烯由于其低带隙而受到小信号的影响；另一方面，其他具有直接带隙的二维纳米材料（例如 MoS₂）通常会经历固有的高噪声，尽管它们可能具有高信号。因此，仍有很大的空间来探索用于 FET 应用的潜在二维材料。

Ti3C2Tx在场效应晶体管传感器的作用及应用

与其他二维材料相比，Ti₃C₂T_x MXene 具有金属导电性和丰富的表面功能，且不会相互干扰。此外，虽然纯 Ti₃C₂T_x 在理论上被认为是金属的，但据报道其金属性质已转变为具有表面功能终端的半导体性质，并且已证明具有良好的场效应电子迁移率和良好的环境稳定性。因此，Ti₃C₂T_x MXene 可以用作电子传感平台（例如 FET）中的一种有前途的材料，因为高金属电导率本质上可以产生低噪声，并且官能团的覆盖可以提供与分析物的丰富和强结合。到目前为止，除了对其在空气中的环境稳定性进行初步研究外，关于 FET 平台中的 Ti₃C₂T_x  MXene 的报道很少，并且只有一项研究报告了其在神经元尖峰活动的无标记监测中的应用。考虑到Ti₃C₂T_x  MXene 的独特特性，在水生系统中建立用于化学传感的 Ti₃C₂T_x  FET 具有巨大的潜力。

研究思路及成果

基此，同济大学毛舜教授团队首次报告了一种基于 Ti₃C₂T_x FET 的快速、高抗碱干扰指示剂。单层/双层 Ti₃C₂T_x MXene 沉积在叉指型 FET 电极上并用作传感通道。添加碱溶液后，Ti₃C₂T_x FET 指示剂对碱表现出快速（~1 s）、灵敏和选择性的响应。更重要的是，制造的 FET 即使在高盐度条件下也表现出高且可重复的传感响应，表明其在海水或高离子强度废水等恶劣环境中实时检测碱的巨大潜力。此外，这项研究表明，碱性条件对 Ti₃C₂T_x 纳米片的结构和电性能有显着影响，这可能决定了 Ti₃C₂T_x 在 FET 传感器和其他功能器件（例如燃料电池、电池等）中的应用潜力。因此，本研究为 Ti₃C₂T_x 和其他 MXene 材料在碱性条件下的应用提供了必要的指导。相关研究成果以“High Anti-Interference Ti3C2Tx MXene Field-Effect-Transistor-Based Alkali Indicator”为题发表在《High Anti-Interference Ti₃C₂T_x MXene Field-Effect-Transistor-Based Alkali Indicator》上。

图1. Ti3C2Tx 纳米片的TEM图、元素分析图以及其他结构表征

图2. (a) Ti3C2Tx FET 器件的示意图。(b) 桥接 Au 电极的 Ti3C2Tx 纳米片的 SEM 图像。(c) 典型 Ti3C2Tx FET 器件的输出特性和 (d) 传输特性。

图3. Ti3C2Tx FET 平台对 NaOH 的传感能力和灵敏度。

图4. 连续添加 1 M NaCl、Na2SO4、NaNO3 和 NaAc 的 Ti3C2Tx FET 的实时响应检测；

图5. (a) Ti3C2Tx FET 在水中对 NaOH 的动态电流响应和 (b) 电阻变化。(c) Ti3C2Tx FET 在高盐度 (2 M NaCl) 水中对 NaOH 的动态电流响应和 (d) 电阻变化。

图6.未经（左）和经过（右）10 mM NaOH 处理的 Ti3C2Tx MXene 的 X 射线光电子能谱

图7. Ti3C2Tx 纳米片形态的动态变化 (a) TEM 和 (b) 添加 10 mM NaOH 前后的原位 AFM 图像反映。

文章小结

综上所述，本文报道了一种使用单层/双层 Ti₃C₂T_x MXene 的简单快速的碱金属 FET 指示剂。Ti₃C₂T_x FET即使在高盐度（2 M NaCl）条件下也表现出对碱的高灵敏度和选择性，表明其在高离子强度的海水，这种相对环境恶劣中实时和现场碱检测的巨大潜力。此外，原位成像测试反映Ti₃C₂T_x 的动态和原位形态变化表明，传感机制是碱诱导的 Ti₃C₂T_x 变性。相信这项工作可以为 Ti₃C₂Tx MXene 以及基于 MXene 的 FET 器件的未来研究提供一定的指导。一方面，Ti₃C₂T_x MXene 在碱性环境中的结构变化对未来研究 Ti₃C₂T_x MXene 在碱性条件下（如电池和其他能源设备）的适用性具有至关重要的指导意义。另一方面，Ti₃C₂T_x FET 的传感性能（尤其是抗干扰能力）展现了 MXene 在高性能 FET 传感器中的巨大潜力和优势。

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