​郑州大学J.Colloid Interface Sci.‖ 缺陷工程三维分层NiMo3S4纳米花作为双功能电催化剂的整体水分裂

文章背景

MoS₂，Ni₃S₂，CoS₂等过渡金属硫化物(TMSs)因其优异的电催化性能而受到广泛关注。然而，这些TMSs存在离子/电子输运动力学差、电活性位点低、稳定性相对不足等缺点，严重制约了其电催化活性的进一步提高。

为了进一步提高TMSs的电活性，开发与金属掺杂的协同效应是最有效的策略之一，可有效调控MoS₂的电子结构和Mo的电子密度，进而降低HER或OER的吉布斯自由能。

此外，界面结构设计、表面形貌和表面缺陷也是提高电催化剂电催化性能的关键因素通过控制结构和形貌，二维TMS纳米片具有较大的可达表面积和丰富的表面边缘，具有丰富的可达活性位点，这为HER和OER提供了更多的活性位点。

由于化学反应活性的不同，掺杂反应得到的双金属硫化物中存在大量内部缺陷。缺陷丰富的双金属硫化物电极对电导率和电催化活性都有显著的影响，从而提高了电催化活性。

因此，构建具有丰富活性位点的非均相纳米结构作为双功能电催化剂进行整体水分离是比较理想的。

文章详情

郑州大学孔德志课题组等人报道了一步水热法在碳织物上成功地生长了分级NiMo₃S₄纳米花，这是一种在碱性介质中进行整体水分解的高效、耐用的电催化剂。

3D分层NiMo₃S₄纳米花是使用独特的缺陷2D NiMo₃S₄纳米薄片构建的，并直接生长在碳织物上。

嵌入的Ni²⁺通过在二维层状NiMo₃S₄纳米薄片中形成大量的缺陷位点和扩大层间间距，在构建花状NiMo₃S₄分层纳米结构中发挥了重要作用。

结果与讨论

图2是催化剂的形貌表征，NiMo₃S₄纳米花紧密地堆叠在碳织物基材的骨架上。

值得注意的是，每个纳米花都是由2D纳米薄片组装而成的，这些纳米薄片相互堆积，形成一个分层的纳米花。厚度为6~10 nm的NiMo₃S₄纳米片相互连接，保持了高度多孔的结构。

MoS₂呈典型的层状或层状结构，MoS₂纳米片的厚度为10~20 nm，由9~12层S-Mo-S组成，正常层间距为0.65 nm。Ni源的引入将导致二维缺陷丰富的NiMo₃S₄纳米薄片形成三维层次结构。 

图3是NiMo₃S₄在1 M KOH下的HER测试，10mA cm^-2的过电位仅有149.5 mV。图4是NiMo₃S₄在1 M KOH下的OER测试，10mA cm^-2的过电位仅有142 mV。

总之，作者探索了在碳织物上生长的三维分层NiMo₃S₄纳米花的设计和构建，并进一步将其用作碱性介质中高效、耐用的HER和OER双功能电催化剂。

Mo-S中Ni原子的掺入通过产生大量的缺陷位点以及在原子尺度上改变NiMo₃S₄网络的形态，对其催化性能起着至关重要的作用，从而显著提高了催化活性。

同时，在低过电位下，NiMo₃S₄电极可长时间稳定产氢、产氧。这一工作为开发高效的非贵金属催化剂提供了一个新的策略，以设计和探索具有协同催化作用的更新颖的结构和组成。

Kong D, Wang Y, Huang S, et al. Defect-Engineered 3D hierarchical NiMo3S4 nanoflowers as bifunctional electrocatalyst for overall water splitting. Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 607: 1876-1887.

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