【摘要】 利用x射线光电子能谱(XPS)进一步研究了S-GDY中元素的数量和种类。

作为最有前途的储能设备之一，可充电锂离子电池（LIBs）因其能量密度大、工作电压高、循环寿命长而备受关注。碳材料，包括石墨以及相对较新开发的碳纳米管和石墨烯，是LIBs最常用的阳极材料。然而，它们在LIBs中的应用受到锂存储容量有限、倍率能力低、容量保持率差等因素的限制。杂原子掺杂被认为是提高碳材料电化学性能的一种很有前途的方法，而杂原子的可控性差仍然是主要的挑战。

 

在这种情况下，Fanan Kong等人[1]的工作中使用含硫多乙炔单体在铜箔表面成功地合成了硫掺杂的石墨烯（S-GDY），以形成均匀的膜。其合成路线如图1所示。

 

图1 铜箔上S-GDY薄膜的制备路线及照片

 

利用x射线光电子能谱(XPS)进一步研究了S-GDY中元素的数量和种类。实验在Kratos ASAM 800分析仪（Kratos Analytical有限公司，Manchester，UK）上进行X射线光电子能谱（XPS）测量，在12kV和15mA下使用单色Al Kα源（hη=1486.6eV）进行。

 

测量结果如图2所示。S-GDY的XPS测量光谱显示主要元素为O、C和S。位于532.0 eV左右的o1s峰可能主要归属于吸附的大气含氧分子和二维分子平面边缘的乙炔基氧化。s2p峰位于163.0 eV左右，硫元素的含量比为7.48%，接近理论值(原子序数比为7.7%)。

 

S-GDY中的C 1可以反卷积成四个子峰，分别对应结合能为284.2 eV时的C=C (sp2)、结合能为284.7 eV时的C=C (sp)、结合能为285.8 eV时的C- s和结合能为287.6 eV时的C-O(图2a)。S 2p的高分辨率XPS光谱（图2b）揭示了三种S构型的存在。163.6和164.8 eV处的两个明显峰属于与碳（-C-S-C-）连接的S原子，由于它们的自旋-轨道耦合，这与报道的噻吩S的2p3/2和2p1/2位置一致。

 

这些结果证实了硫原子成功掺杂到石墨烯骨架中，可以提供更多的杂原子缺陷和活性位点来提高锂的存储能力。

 

图2 XPS谱图:(a) C1s结合能谱和(b) S2p结合能谱

 

总之，使用含硫多乙炔单体，通过“自下而上”的方法在铜箔表面设计并制备了一种独特的二维杂原子掺杂碳材料硫掺杂石墨烯（S-GDY）。所获得的S-GDY在碳骨架中具有丰富的均匀修饰的硫原子，并由于硫掺杂和多孔结构的协同作用而表现出增强的电化学性能。LIBs在高电流密度下也显示出长期循环稳定性。这一结果可能为锂离子电池高性能阳极材料的构建提供模块化设计原理。

 

[1] Kong, F.; Yue, Y.; Li, Q.; Ren, S. Sulfur-Doped Graphdiyne as a High-Capacity Anode Material for Lithium-Ion Batteries. Nanomaterials 2021, 11, 1161. https://doi.org/10.3390/nano11051161.

 

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