【摘要】 Gabriel Sanchez-Santolino[1]等人已经证明，像差校正的DPC-STEM能够定量绘制薄晶体样品的投影总电荷密度分布。

在原子尺度上探测材料中的电荷密度分布仍然是一项极其艰巨的任务，特别是在真实空间中。然而，差相对比扫描电子显微镜（DPC-STEM）的最新进展通过直接显示原子电场，使这种可能性更近了一步。DPC-STEM在原子分辨率下测量穿过材料的亚埃电子探测器如何受到原子电场的影响，原子电场是原子核和周围电子之间的电场。在这里，执行全定量分析，使人们能够探测原子内部的电荷密度分布，包括正核电荷和屏蔽电子电荷，并具有亚原子分辨率和真实空间。

 

图1 用像差校正DPC-STEM可视化GaN晶体。[1]

 

Gabriel Sanchez-Santolino[1]等人通过将最先进的DPC-STEM实验与先进的电子散射模拟相结合，能够绘制出单个原子柱中电子云的空间分布。这项工作是朝着直接确定材料系统中发生的局部电荷再分布和调制的原子尺度迈出的关键一步。像差校正的发展将透射电子显微镜的极限推到了晶体晶格的亚埃成像和单个原子的识别。此外，电子显微镜已被用来获得有关电子电荷密度的信息，确定原子之间的化学键。

 

然而，原子内部电荷结构的直接可视化一直是一个长期存在的挑战。最近，在扫描透射电子显微镜（STEM）中，通过精确测量库仑-洛伦兹力与材料静电场相互作用引起的入射电子轨迹的偏转，直接探测到了原子尺度的电场（原子电场）。由于原子电场包含了原子核和电子电荷密度在实际空间中的分布信息，这一进展可能使亚原子电荷密度的直接可视化成为可能。在STEM中，为了量化原子电场和电荷密度，需要测量每个探针位置的电子衍射图。基于一阶矩探测器：衍射面强度分布的“质心”可以与投射的原子电场直接相关。值得注意的是，原子电场和电荷密度的精确定量测量并不总是能从ICoM偏转中获得。动态电子散射效应取决于样品厚度和探针尺寸，为了应用必要的工具，如相位物体近似，必须考虑。

 

因此，必须确保满足适当的实验条件，这样才能从ICoM的测量中推断出投影的原子电场和电荷密度的绝对值。在这种情况下，他们利用差分相对比STEM（DPC-STEM）与先进的电子散射模拟相结合，对原子电场和电荷密度进行了全面的定量分析。他们使用最先进的像差校正STEM（JEOL ARM-300cF），配备高速分段探测器，在亚埃电子束扫描晶体样品时测量ICoM。补兵在实验和模拟之间进行了定量比较，并演示了实验装置和样品如何满足要求，以便获得投影原子电场的定量测量，从而推导出原子核和电子电荷密度。通过这些方法，他们突破了技术的极限，在单个原子列中绘制实际空间中具有亚原子细节的电子云电荷分布。

 

图2 氮化镓投影总电荷密度在实空间的定量映射。[1]

 

Gabriel Sanchez-Santolino[1]等人已经证明，像差校正的DPC-STEM能够定量绘制薄晶体样品的投影总电荷密度分布。这项技术使人们能够揭示内部原子结构，使正电荷和负电荷在实际空间中的分布可视化，从而辨别亚原子细节。下一个挑战将是绘制原子间的电荷再分布图，即在真实空间中可视化成键的价电子。此外，DPC-STEM具有快速采集时间和真实空间操作的能力，使其成为在原子尺度上直接探索发生在异质界面、晶界和材料表面的电子重构的一种有前途的技术。

 

[1] SáNCHEZ-SANTOLINO G, LUGG N R, SEKI T, et al. Probing the Internal Atomic Charge Density Distributions in Real Space [J]. ACS Nano, 2018, 12(9): 8875-81.

 

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