【摘要】 K.Ayuel等人利用不可约张量算子公式，从?2?和??的特征态表达式推导出基集电荷密度。

材料的电子概率或电荷密度（概率密度乘以电荷）对于理解该材料的几种物理性质非常重要。几十年来，x射线和电子衍射方法被用来间接绘制这些密度。x射线衍射结构因子与电子电荷密度直接相关，而电子衍射则通过碰撞电子的相互作用势间接描述电荷密度。最近，一种使用像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）直接成像钙钛矿和异质结电荷密度的方法被引入。此外，通过同步加速器x射线粉末衍射可以可视化材料中的电荷密度和静电势。从理论上讲，这些电荷密度的推导表达式对于理解和可视化这些图像是必不可少的。

 

K.Ayuel[1]等人利用不可约张量算子公式，从?2?和??的特征态表达式推导出基集电荷密度。所得到的基集已被用于生成和可视化过渡金属化合物的单?电子和多电子系统的纯电荷密度和杂化电荷密度。证明了自旋-轨道耦合在密度混合中的作用。五角形、方形平面和三角形双锥体配合物的基态是由自旋-轨道耦合引起的。所得到的电荷密度与以前的文献完全一致。

 

Landron和Lepetit研究了?2?−??混合在过渡金属氧化物中的作用，发现三角畸变的存在允许?2?和??态的混合。利用精确对角化方法研究了4?和5?过渡金属氧化物中?2?−??态通过自旋-轨道耦合和其他相互作用的混合。研究发现，这种混合可以达到占据轨道的20%。尽管他们已经进行了广泛的研究，但还没有进行理论研究来解释?2?，??的密度，以及它们在各种晶体设置中出现的组合。也没有证明自旋轨道耦合对混合这些密度有什么影响。

 

图1 ?2?和??的概率密度。[1]

 

K.Ayuel等人在从??和?2?的表达式中直接推导出电荷密度的基集，并应用它们来生成各种晶体场环境下过渡金属化合物的电荷密度。此外，它还证明了自旋轨道耦合如何有助于这些密度的混合。并发现对进一步研究不同晶体场环境下过渡金属电荷密度具有重要意义。此外，他们的研究理论上可以帮助最近直观显示电荷密度的直接方法。也有助于一些?过渡金属钙钛矿的轨道有序态的可视化，并可以作为进一步的理论和实验研究的跳板。

 

图2 (a)五角形双锥体、正方形平面、正方形锥体和三角形双锥体基态的电荷密度。(b)五角形双锥体、正方形反棱镜和三角形双锥体第一激发态的电荷密度。[1]

 

最后，他们用不可约张量形式估计了?2?和??的纯概率密度和混合概率密度。结果提供了电荷密度的表达式，有助于估计不同晶体场对称性下基态和低态的电荷密度。

 

[1] AYUEL K, ZAKARIA A. Charge densities of transition-metal compounds [J]. Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 2022, 556: 169315.

 

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