【摘要】 差示扫描量热仪 （DSC） 是一种用于精确测量与材料热转变相关的热流的仪器。

在大气科学领域，凝固点降低是理解大气中冰形成所必需的概念。由冰组成的卷云对气候很重要，因为它们在可见光波长范围内光学上很薄。因此，它们允许大部分入射的太阳辐射到达地球表面。相比之下，它们是强红外线吸收剂，有助于温室变暖。重要的是要确定卷云形成的温度，以了解它们对全球辐射收支的影响。大气气溶胶颗粒被定义为悬浮在空气中的固体或液体颗粒，直径在0.002至100μm之间。微米级的大气气溶胶颗粒可以作为冰晶核，这对卷云的形成至关重要。实验室实验旨在确定冰从水性气溶胶颗粒中成核的温度（均匀成核）。

 

差示扫描量热仪 （DSC） 是一种用于精确测量与材料热转变相关的热流的仪器。因此，使用DSC来研究溶液的热性能是合适的。Koop等人[1]利用各种实验数据，包括使用DSC生成的数据，表明水活度是均匀冰核的决定因素。因此，水性气溶胶颗粒的冷冻温度受溶解溶质量的影响，而不是其化学特性。

 

Koop 等人[1]的均质冰核模型很重要，因为它简化了在全球尺度三维气候模型中模拟卷云成核所需的数据。Bodzewski等人[2]的工作旨在通过对小水颗粒的冰点降低和水活度的实验测量来证明卷云成核机理。具体来说，该实验显示了水活度（溶质浓度）对水性气溶胶颗粒均匀成核冰的温度的影响。使用DSC，从微米级的硫酸铵溶液颗粒中进行均匀的冰成核，并通过参考Koop等人[1]验证的数据硫酸铵被选为溶质，因为它可溶于水，在大气中无处不在且经济。硫酸铵水溶液颗粒的熔化温度（Tm）（由图1中的虚线表示）为与 Koop 等人中的相同，它们是假设硫酸铵溶液的水活度与冰的活度平衡计算的。

 

因此，图 1 中绘制的曲线是不同温度下的冰/水活动。图2是当温度从 290 K 降低到 210 K 时，使用 8.0 wt % 硫酸铵水溶液颗粒生成的热谱图。当样品的温度从290 K下降时，热谱图的基线保持相对平坦。在大约 231 K 时，粒子开始冻结，从而产生放热信号。在大约220 K时，所有粒子都冻结，信号恢复到基线水平。图 2 中用星形表示的线是在放热峰的拐点处绘制的切线。用双星表示的线是由仪器软件程序创建的外推基线（S形基线）。两条线的交点为 230.4 K。实验结果与Koop等人的理论非常吻合。因此，使用热分析方法验证均质冰核模型。

 

图1. 微米级硫酸铵水溶液的冻结（填充圆圈）和熔化（开圆圈）温度与水活度 （aw） 的函数关系。虚线表示熔化温度 （Tm），粗实线表示 Koop 等人的冷冻温度 （Tf），细实线表示 Koop 等人的冷冻温度误差[2]

 

图2. 热谱图为8.0重量%（aw∼0.9793）的硫酸铵水溶液，随着温度的降低。用星形表示的线是在放热峰的拐点处绘制的切线。用双星表示的线是外推基线[2]

 

1.Koop, T.; Luo, B. P.; Tsias, A.; Peter, T. Water activity as thedeterminant for homogeneous ice nucleation in aqueous solutions. Nature 2000, 406 (6796), 611−614.

2.Bodzewski K Y , Caylor R L , Comstock A M ,et al.Investigating Freezing Point Depression and Cirrus Cloud Nucleation Mechanisms Using a Differential Scanning Calorimeter[J].Journal of Chemical Education, 2016: 729-732.

 

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