【摘要】 氧还原反应(ORR)是上述电化学装置中的阴极反应，可通过两电子途径或四电子途径进行。

日益严重的全球能源危机和环境污染对人类的生存和发展构成了巨大威胁。作为回应，学者们开发了清洁、高效、安全和可持续的能源来应对这场危机。这些能源中最重要的是先进的电化学储能和转换装置。

 

氧还原反应(ORR)是上述电化学装置中的阴极反应，可通过两电子途径或四电子途径进行。ORR是一个多电子反应，其反应机理比氮气还原和氢气还原反应复杂得多，既包含多个初始反应，也包含多个中间反应。然而，ORR的慢反应动力学制约了电化学装置的发展。

 

因此，有必要开发具有优良电催化活性和高稳定性的ORR催化剂，以改善ORR动力学。开发高效稳定的ORR催化剂是提高燃料电池性能的有效途径。Pt/C是目前燃料电池最有效的ORR催化剂，但该催化剂稳定性差，易发生CO中毒，导致其活性中心失活。此外，铂基ORR催化剂由于价格高、储量低，更难商业化开发，用于大规模应用。因此，探索廉价高效的非铂催化剂用于ORR反应具有重要意义。

 

Chen[1]等人详细论述了这些非铂基ORR催化剂的合成方法、表征手段、性能优化及应用前景。此外，详细介绍了这些催化剂在组成和结构可控性、导电性和化学稳定性方面的优异性能，以及它们表现出与商业铂/碳催化剂相当的ORR活性的能力。这一领域充满了机遇和挑战。综上所述，非铂基燃料电池在ORR方面显示出巨大的潜力。随着制备和表征技术的不断完善，催化剂具有广阔的应用和市场前景。

 

图1. 用密度泛函理论计算了(A)O2*、(B)OH*、(C)O*和(D)OH*在PtAu(111)面上的最有利吸附构型。[1]

 

最近的研究表明，活性中心与ORR中间体的不良吸附反应会严重降低ORR的动力学活性，开发解决这个问题的策略是很重要的。原子界面调制法是一种有效地控制整个SCAS催化活性的方法，它通过调节中心金属原子的界面构型和配位结构来改变活性中心在ORR中间体上的吸附强度，从而降低势垒，进一步提高催化活性。

图2. 催化剂在0.1M KOH、反应速度为1600 rpm的碱性环境中的ORR活性。[1]

 

通过对各种非Pt基燃料电池ORR催化剂的研究，得到了以下结论。

(1)杂原子的种类、结构、掺杂方式和催化剂载体的掺杂方式对催化剂的性能有重要影响；因此，有必要扩大载体的种类，适当掺杂非金属元素来提高催化性能，甚至构建双功能催化剂。

(2)除Fe、Co、Ni等过渡金属外，有必要扩大非pt催化剂的制备和应用，并加强活性金属的负载。

(3)高效ORR催化剂的设计除经验外，还应结合ML技术和高通量实验来预测催化剂的最佳活性位点和活性金属组合。

(4)必须发展新的表征技术，强调理论计算与实验相结合，通过理论计算更准确地模拟催化剂的作用机理。

(5)除了制备高活性、稳定的非铂金属燃料电池催化剂外，还需要开发低成本、规模化的合成技术，这直接关系到催化剂的实际应用价值。

(6)提高催化剂的稳定性和耐久性是另一项主要任务，需要增强金属与载体的相互作用，抑制金属原子的迁移和聚集，开发出高效稳定的新型催化剂。

(7)催化剂利用效率一般较低的原因是ORR通常发生在具有活性中心位点的催化剂表面，而大多数催化剂材料不参与反应。。为了解决这一问题，有必要开发2D / 3D材料和新的制备工艺，。

(8)常规催化剂会对环境造成污染，尤其是非金属ORR催化剂；

因此，促进绿色、清洁、无污染、低成本催化剂的开发具有重要意义。虽然还有许多问题需要更深入的研究，但上述催化剂的成功开发使得用非Pt催化剂材料取代传统的Pt/C催化剂成为可能，这有利于非Pt燃料电池ORR催化剂的进一步发展。

 

[1] Chen, Q.; Zhang, Z.; Zhang, R.; Hu, M.; Shi, L.; Yao, Z. Recent Progress of Non-Pt Catalysts for Oxygen Reduction Reaction in Fuel Cells. Processes 2023, 11, 361.

 

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