【摘要】 正电子湮没光谱(PAS)已成为研究空位型缺陷和材料（包括沸石）微观结构的有力工具。

正电子湮没光谱(PAS)已成为研究空位型缺陷和材料（包括沸石）微观结构的有力工具。正电子由多种放射性同位素产生，其中Na-22 是最常见的来源。对于 Na-22 源，正电子发射的连续能谱高达0.545 MeV 的最大能量。正电子根据其出生能量、原子序数和样品的密度等因素，在一定范围内穿透到样品中，但由于核心和价电离过程而迅速热化。初始正电子能量的分布意味着样品在整个20 μm 到2 mm 的深度范围内被询问，具体取决于材料。热化后，正电子开始随机游走，直到它们最终与电子湮灭。如果在这个过程中，他们遇到了虚空，他们就会被困在虚空之中。在金属中缺乏自由电子的非导电样品中，正电子更有可能形成正电子，一种正电子-电子对的分子类似物。对正电子（p-Ps，电子和正电子对的反平行自旋）的固有寿命为0.125 ns，而正电子（o-Ps，平行自旋）在真空中的固有寿命为142 ns。因此，寿命谱表示样品中孔的大小。在自由体积的大小和三重态的寿命之间发现了直接的相关性，即位于空隙中的o-P。根据 Tao-Eldrup 模型（在R < 1 nm 的系统中有效），o-Ps 在拾取过程中的寿命τ是自由体积半径R的函数，其近似为球体。

 

 

其中Δ是一个经验参数（Δ = 0.1656 nm），描述了正电子波函数的穿透深度和与电子波函数的重叠范围。在实践中，寿命是通过测量在正电子诞生后3 ps内从Na-22发射的1274 keV光子发射与湮灭产生的511 keV光子之间的经过时间来测量的。

 

在这里，我们使用正电子湮没光谱描述了沸石ZSM-5催化剂与甲醇到碳氢化合物作为模型反应的试验测量，该反应能够识别催化剂混合物（即沸石和硅胶）中不同组分的独特特征并跟踪演变催化剂失活不同阶段的微观结构。使用正电子湮没寿命光谱(PALS)和符合多普勒展宽(CDB)测量对样品进行分析，以研究和表征沸石催化剂的老化过程。PALS结果显示与沸石（活性催化剂）和硅胶（稀释剂）的存在相关的明显寿命。在催化剂失活时跟踪这些特征寿命表明沸石纳米孔的尺寸随着反应的进行而减小，而中孔的尺寸可能由于脱气而增大。对CDB比率曲线的分析揭示了在47%到23%的催化剂转化率之间发生的样品缺陷结构的明显变化。对多普勒加宽正电子湮没谱的成形参数的进一步研究表明，随着沸石年龄的增长，微观结构的复杂性增加。值得注意的是，孔数密度增加，同时孔径减小，这表明催化剂焦化将较大的孔分馏成许多较小的孔。