原位XRD在薄膜太阳能电池材料研究中的应用

Cu₂ZnSnSe₄(CZTSe)和Cu₂ZnSnS₄(CZTS)是近年来薄膜太阳能电池研究的热点之一。由于这些材料含有地球上丰富的金属锌和锡，因此在成本和可用性方面，硅辉石有望大规模生产太阳能电池。kesterite太阳能电池与其他薄膜技术(如CdTe或Cu(In,Ga)Se₂ (CIGSe))之间的效率差距仍然很大。尽管如此，已经有报道称kesterite太阳能电池的效率超过12%，并且在未来将差距缩小到20%的技术似乎是可能的。造成效率限制的一个原因可能是多相CZTSe膜不可避免地存在二次相，如ZnSe、CZTSe结构的稳定性低于CIGSe。为了提高CZTSe合金化的稳定性，Stefan Hartnauer等人^[1]在两阶段共蒸发过程中，研究了具有更稳定CISe的合金化。使用原位X射线衍射（XRD）作为所得结构和In掺入效应的生长控制。目的是通过添加微量元素来获得改善的CZTSe性能。

Stefan Hartnauer采用两段共蒸发法制备了CZTSe-CISe合金吸收层，并用原位XRD对其进行了分析。对于合金中少量的In，形成单相硫族化物层似乎是可能的。CISe值大于0.40时，出现峰展宽。我们认为这种增宽是相分离的结果，可能是由于钙石结构的饱和。In含量在0.53左右时，衍射图中峰展宽最大。由于晶格常数随In量的变化而变化，使得CZTISe和ZnSe衍射峰的分离变得更加容易。原位XRD分析表明，所有合金层均未发现ZnSe衍射峰。因此，我们得出结论，铟减少了ZnSe的形成。因此，CuInZn₂Se₄的形成似乎是将ZnSe纳入CZTISe合金的一种可能性。生长的CZTISe吸收层显示出类似的太阳能电池器件参数和效率。太阳能电池的VOC和FF在混相间隙中显著降低(II)。尽管太阳能电池仅显示出与合金CZTISe化合物相当的结果，但在kesterite生长过程中减少ZnSe的形成，即使是很小的附加，也明显有利于过程控制，并可能导致kesterite太阳能技术的更好的再现性和更高的效率。

[1] Stefan Hartnauer, Leonard A. Wägele, Enrico Jarzembowski, Roland Scheer, In-situ XRD study of alloyed Cu₂ZnSnSe₄–CuInSe₂ thin films for solar cells[J]. Thin Solid Films, 2015, 582: 272-275.

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