【摘要】 PVP热解的无定形碳保护壳可以提高微电子印刷极片的结构稳定性和电化学性能。

尽管硅目前被认为是最有前途的锂离子电池负极材料，但由于其较差的电子导电性和体积膨胀，其工业应用仍然是一大挑战。本文采用微电子印刷技术制备了一种柔性双层硅/碳复合材料，用作锂离子电池负极，无需添加粘合剂和导电剂即可一次性成型。阳极中的层中存在狭缝结构，其可以提供弹性空间以缓冲锂化/脱锂期间的体积膨胀。

 

PVP热解的无定形碳保护壳可以提高微电子印刷极片的结构稳定性和电化学性能。在电流密度为0.1 A/g时，可获得941.1 mAh g−1的可逆容量，第一库仑效率为79%。 100次循环后，容量保持率为81.82%。阶跃电流倍率性能测试中，1.0 A/g下为421.6 mAhg−1，50次循环后容量保持率可达98.67%。该工作为高容量锂离子电池柔性负极提供了合理的设计策略。

图1.(a)硅纳米颗粒、无定形碳、单层和双层印刷电极的XRD图谱。 (b) 微电子印刷电极的拉曼光谱【1】。

 

微电子印刷阳极以PVP材料和自制纳米硅粉为原料，以去离子水和无水乙醇为溶剂制备印刷胶体。打印完成后，在550℃以上的温度下进行碳化，使PVP（C6H9NO）中的H、N和O热解，仅留下无定形碳作为骨架。图1a显示了微电子印刷阳极的XRD图谱。与单层硅基微电子印刷电极相比，非晶碳覆盖的双层极片没有出现2θ=47.4°和56.3°处硅的（220）面和（331）面对应的峰，这可能是由于负极制备过程中覆盖表面的无定形碳层和硅的晶体结构被破坏。

 

然而，两个极片的 XRD 图谱中并没有明显的碳衍射峰，而是在 20°~30° 之间出现了一个宽峰，对应于无定形碳的特征峰位置，无定形碳主要是由无定形碳碳化产生的。 PVP。为了进一步研究电极中碳的结构，进行了拉曼光谱分析，结果如图1b所示。从图中可以看出，碳化电极在1340 cm−1和1580 cm−1附近有两个明显的宽峰，分别对应于无定形碳（D）和有序石墨碳（G）的sp2杂化。 G带的出现表明形成的碳结构已经发生了一定程度的石墨化。通常用D与G的强度比（ID/IG）来评价碳材料的石墨化程度，比值越小，材料的石墨化程度越高。碳化处理后的电极ID/IG值约为1.19，表明电极的石墨化程度较低，主要以无定形碳的形式存在。

 

总之，利用微电子印刷技术制备了具有层状狭缝结构的柔性硅/碳复合阳极。该负极不含导电剂和粘结剂，可一次性生产。独特的狭缝结构在硅的嵌入/脱锂过程中可以发生相应的变化，从而保持负极的结构稳定性。此外，添加非晶碳层覆盖单层硅负极后，电极的电化学性能显着提高，微电子印刷双层负极的容量保持率为81.82%。优异的电化学性能、简单且可规模化的制备方法使得微电子印刷负极在低成本、高能量密度柔性锂离子电池的开发中具有广阔的前景。

 

【1】Meng Zhang, Jin Li, Chunwen Sun, Zhenqiu Wang, Yan Li, Dianping Zhang,Durable flexible dual-layer and free-standing silicon/carbon composite anode for lithium-ion batteries,Journal of Alloys and Compounds,Volume 932,2023,167687,

 

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