【摘要】 本文通过LSV测试、NMR分析揭示了TMSB添加剂如何通过抑制HF生成改善NCA阴极界面稳定性，200次循环容量保持率提升至86%。适用于高镍三元电池开发及电解质优化技术参考。

一、研究背景与行业需求

随着电动汽车和储能设备需求激增，提升锂离子电池能量密度成为行业核心目标。当前主流正极材料（如LiCoO₂、LiFePO₄）受限于理论容量瓶颈，而富镍层状材料LiNi₀.₈Co₀.₁₅Al₀.₀₅O₂（NCA）凭借高比容量（>200 mAh/g）成为研究热点。然而，其循环过程中HF酸腐蚀导致过渡金属溶出，严重影响界面稳定性，亟需通过电解质优化技术突破性能限制。

 

二、实验设计与核心发现

Fangfang Zou团队通过三甲基硅基硼酸盐（TMSB）作为电解质添加剂，系统研究其对NCA阴极界面性能的改善作用：

1.LSV氧化活性验证

图1 三电极体系示意图(a)、LSV曲线(b)和19F NMR (c、d)基线和含tmsb电解质的谱图

  • ​图1a显示含1% TMSB的电解质分解电位降至3.84 V（基线为4.28 V），表明TMSB优先于溶剂（EC/DMC/EMC）氧化分解，形成保护性界面膜。
  • ​图1b中氧化电流提前出现，证实TMSB的主动成膜特性。

2.HF生成抑制机制

  • ​图1c-d​显示TMSB与HF反应生成三甲基硅氟（TMSF）和二甲基二氟硅烷（DMDFS），显著降低HF浓度（-191 ppm峰消失）。
  • 化学反应路径：

    ​TMSB添加剂通过硅基捕获HF，抑制过渡金属溶出，稳定阴极结构。

 

三、性能提升与工业价值

1.循环性能对比

  • 含1% TMSB的NCA电池在1C倍率下循环200次后容量保持率达86.0%（基线电解液仅67.2%）。
  • 显示TMSB组界面阻抗降低50%，证实更薄的CEI膜（LiF含量减少）促进锂离子传输。

2.技术优势

  • ​抑制副反应：减少HF对NCA材料的腐蚀，降低过渡金属（Ni/Co）溶出风险。
  • ​兼容性：适用于三元高镍体系（NCA/NCM），为高电压电池开发提供新思路。

 

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