【摘要】 揭示FexNbS2在高压下的序贯坍缩行为：低铁含量样品经历晶格坍缩→磁坍缩双重转变，高铁样品仅发生磁坍缩。结合实验与DFT计算阐明自旋态调控机制。

高压下的体积坍缩现象揭示了晶格、自旋与电荷间的复杂相互作用。在过渡金属插层化合物领域，​FexNbS2（x=1/4, 1/3, 1/2, 2/3）​​ 的压力驱动序贯坍缩行为尤为特殊。研究表明，铁含量（x值）直接调控坍缩机制：低铁样品（x=1/4, 1/3）在压缩下依次经历晶格坍缩​（低密度→高密度相变）和磁坍缩​（高自旋→低自旋转变），而高铁样品（x=1/2, 2/3）仅发生磁坍缩。

 

​坍缩机制的双重路径​

理论计算与X射线发射谱证实：

1.​晶格坍缩源于层间铁原子占据引发的结构重组，表现为c轴方向的急剧压缩（见图1结构演变）

图1. FexNbS2的晶体结构:(a) x = 1/4， (b) x = 1/3， (c) x = 1/2， (d) x = 2/3。铁的混合颜色表示部分被占领。[1]

 

2.磁坍缩由Fe²⁺离子的自旋态转变驱动，伴随离子半径缩减及电输运行为突变。ELF函数分析显示（图2），高压下电子局域化增强促使自旋重排：

图2. (a) Fe1/3NbS2在(004)面，(b) Fe1/3NbS2在(002)面，(c) Fe1/3NbS2在(004)面，(d) Fe1/3NbS2在(002)面电子定位函数(ELF)。[1]

 

科学意义与对比视野​

不同于经典体积坍缩体系（如Ce金属的Kondo坍缩或YCo的Lifshitz跃迁），FexNbS2首次在同一材料中实现双坍缩机制的分离调控。该发现为设计多响应功能材料（如压力传感器、自旋开关器件）提供新思路，同时深化了对强关联材料中"晶格-自旋-电荷"三重耦合的理解。

 

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