【摘要】 在第一性原理计算过程中，研究体系的稳定性是经常遇到的一个问题，我们可以从很多方面来解释，其中可以使用声子谱研究体系的动力学稳定性。

 

在第一性原理计算过程中，研究体系的稳定性是经常遇到的一个问题，我们可以从很多方面来解释，其中可以使用声子谱研究体系的动力学稳定性。

 

在固体理论中，声子是晶格振动的简正模能量量子，声子用来描述晶格的简谐振动。在量子力学中，固体内存在原子核之间的相互作用、电子间的相互作用还有原子核与电子间的相互作用。其中，电子的运动规律用密度泛函理论得到，而原子核的运动规律则用声子来描述。

 

目前，声子谱是研究材料热力学性质的一个很好的切入点，对于三维块体材料，声子谱分光学波（高）和声学波频率（低），当声子谱全部在0点以上，说明材料没有出现虚频，也就是说材料是相对稳定存在的。

 

那么，如何计算声子谱是我们关注的重点。目前计算声子谱的方法有两种，分别是直接法即有限位移法和密度泛函微扰理论。

 

1.有限位移法，或称Finite displacement方法

通过在优化后的平衡结构中引入原子位移，计算作用在原子上的Hellmann-Feynman力，进而由动力学矩阵算出声子色散曲线。

 

2.密度泛函微扰理论

密度泛函微扰理论或称DFPT，通过计算系统能量对外场微扰的响应来求出晶格动力学性质，直接计算出原子的移动而导致的势场变化，再进一步构造出动力学矩阵，进而算出声子谱。

 

 

这两种方法的计算方式略有不同，今天我们简单描述通过VASP运用有限位移法怎么计算声子谱，以SiO2-HP为例，详细参考官网（VASP & phonopy calculation — Phonopy v.2.12.0），具体操作如下：

 

第一步：对元胞进行高精度的结构优化

 

EDIFF = 1E-8，甚至更高

 

第二步：准备计算的POSCAR

 

为了获得有位移的超胞(2*2*3)，在phonopy环境下，运行命令：

 

phonopy  -d –dim=”2 2 3”

 

会得到一系列文件，包括SPOSCAR, phonopy_disp.yaml, and POSCAR-{number}，如下所示：

 

 

其中SPOSCAR是完美超胞的结构文件，POSCAR-{number}表示存在一定位移的结构文件，而phonopy_disp.yaml包含了原子位移的信息。

 

第三步：设置计算的INCAR

 

进行单点计算，设置IBRION=-1

 

 

第四步：提交计算任务

 

对每一个POSCAR-{number}都进行计算，计算结束后，会产生对应的vasprun.xml

 

第五步：后处理，得到力组

 

使用命令：

 

 

也可以使用命令：

 

 

对上一步的计算结果进行处理，得到FORCE_SETS文件。

 

第六步：后处理，得到声子谱

 

1）准备band.conf文件，如下所示：

 

 

再使用命令，即可得到：

 

 

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