【摘要】 Cheng等[1]使用密度泛函理论 (DFT) 来研究氨在清洁和 Pt 覆盖的 TiO 2金红石 (1  1  0) 表面上的吸附和第一解离步骤。

Cheng等[1]使用密度泛函理论 (DFT) 来研究氨在清洁和 Pt 覆盖的 TiO 2金红石 (1  1  0) 表面上的吸附和第一解离步骤。在干净的金红石 TiO 2 (1  1  0) 表面上，NH 3和 NH 2更倾向于化学吸附在五配位钛 (Ti5c) 位点上，H 更容易吸附在桥氧 (O1) 位点上，而单个 Pt 原子更喜欢吸附在空心（H2）位点。发现预吸附的 Pt 原子显着增强了 NH 3、NH 2和 H 物质在金红石 TiO 2上的吸附(1  1 0) 通过直接与 Pt 吸附原子结合表面。还发现氨（NH 3  ≥  NH 2  +  H）在洁净的金红石TiO 2 (1  1  0)表面的第一解离步骤吸热0.89  eV，不存在过渡态。此外，氨在Pt 覆盖的金红石TiO 2 (1  1  0) 表面上的第一个解离步骤仅吸热0.43  eV，但活化能垒为1.82  eV。氨在金红石 TiO 2上的吸附和第一解离步骤的比较(1  1 0) 讨论了有和没有 Pt 吸附原子的表面。研究表明，吸附在干净的金红石TiO 2 (1  1  0)表面的Pt吸附原子不仅改变了表面电子结构，而且通过参与反应改变了反应途径。预计他们的结果将为NH 3解离催化剂的开发提供有用的信息。

 

由于 TiO2-B（100）表面特殊的宽松结构，NH3 在表面上平均吸附能的下降率要远小于 rutile（011）表面。尽管差分结合能随着 NH3 覆盖率的增加而显著下降，但二聚体形成能随着 NH3 覆盖率的增加只有少量的下降。TiO2 表面结构的不同会带来表面吸附分子之间作用力的不同，进而影响分子在高覆盖率下的吸附，带来 TiO2 表面吸附能力的不同，可能会影响 SCR 反应的效率[2]。

 

参考文献

[1]Daojian Cheng, Jianhui Lan, Dapeng Cao, Wenchuan Wang, Adsorption and dissociation of ammonia on clean and metal-covered TiO2 rutile (110) surfaces: A comparative DFT study,

Applied Catalysis B: Environmental, Volume 106, Issues 3–4, 2011, Pages 510-519, ISSN 0926-3373,https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2011.06.010.

[2] 吕玲红, 陆小华, 刘维佳,等. 分子模拟在化学工程中的应用[J]. 化学反应工程与工艺, 2014, 30(3):12.

 

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