正电子湮没研究空位对β-CuAgSe热电性能的影响

热电材料(TE)由于具有直接将热能转化为电能的能力，近年来一直受到人们的广泛关注。TE材料最基本的参数是无因次优值ZT，它决定了能量转换效率，量化了TE性能。该参数定义为ZT=S²ðT/(k₁+k_e)，其中S表示Seeback系数，r表示电导率，k₁和k_e分别表示晶格和电子导热系数，T表示绝对温度。为了获得高ZT值，需要高S、高k(大功率因数S²ð)和低k (k=k₁+k_e)。最近，人们提出了声子-液晶电子晶体(PLEC)的概念来解释一些超导体，如Cu_2-xX (X=S, Se和Te)等。在PLEC材料中，CuAgSe被认为是一种很好的热电材料。与其他超导体类似， CuAgSe有两相:低温β相和高温α相。根据第一原理计算，一个高色散的Ag 5s带穿过费米能级，一个较少色散的带主要由Se 4p带和Cu 3d带组成，位于费米能级的正下方。此外，复杂堆积结构和扩散离子对声子的有效散射也产生极低的晶格热导率，这使β-CuAgSe成为一种很有前途的PLEC材料。

在这项工作中，β-Cu_1-xAg_1-ySe (x=0, 0.02, 0.04； y=0,0.02,0.04是用固相反应法合成的。用正电子湮没光谱对样品中的空位进行了表征。然后，研究了空位对热电性能的影响。正电子湮没结果表明，缺银样品(β-CuAg_0.98Se和β-Cu_0.98Ag_0.98Se)和缺铜样品(β-Cu_0.96AgSe和β-Cu_0.98AgSe)均存在Ag空位。对于缺铜样品，Ag空位的存在归因于杂质相的形成。对于非化学计量样品，在300-400 K的温度范围内，空位导致了Seebeck系数的降低。然而，对于β-CuAgSe，由于缺少额外的空穴，Seebeck系数没有下降，电子仍然是主要的载流子。对于CuAgSe, ZT值主要由Seebeck系数决定。因此，对于非化学计量样品，ZT值随着温度的升高而急剧下降，在400 K时接近于零。β-CuAgSe的ZT值随着温度从300 K升高到450 K, ZT值从0.4升高到0.5。

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