【摘要】 利用VASP，将投影增强波（PAW）方法用于处理核心电子和价电子。

确定给定材料的费米能级位置对于理解其许多电子和化学性质很重要。当使用电荷中性超晶格时，从头算方法在计算费米能级方面是有效的。然而，在明确包括电荷的情况下，在周期模型中保持电荷中性所必需的补偿均匀背景电荷会导致真空电势定义不清，否则真空电势将是可靠的参考电势。Tahini等人[1]开发了一种基于递归积分态密度的方法，以确定充电时费米能级的偏移。通过引入增量电荷，可以计算态密度分布，并确定费米能级的位移，该位移对应于添加或移除给定的电荷增量δq，这允许评估任意电荷q的费米能级。在一系列材料（石墨烯、h-BN、C3N4、Cu和MoS2）中测试了这种方法，并证明这种方法可以与依赖于局部补偿背景电荷的模型产生合理的一致性。

利用VASP，将投影增强波（PAW）方法用于处理核心电子和价电子。使用PBE对交换-相关性进行参数化。平面波截止能量设置为500 eV的函数。当能量变化小于1×10–5 eV且原子上的残余力不大于1×10-3 eV/Å时，自洽场迭代被认为是收敛的。使用网格间距设置为0.00975Å–1的密集网格对布里渊区进行采样。为了使总DOS积分有效工作，我们通过考虑费米能级以下高达50eV的态，将所有价态都包括在我们的评估中。在DMol3中，我们使用了PBE函数以及具有偏振函数（DNP）的全电子双数值基集和设置为4.1Å的实空间截止半径。如上所述，使用了类似的能量和力收敛标准。此外，在评估DOS分布时，包括了所有的核态和价态。模型分别使用石墨烯、h-BN和MoS2的4×4超晶胞和C3N4和Cu（111）的2×1和2×2超晶胞构建。对于Cu（111），使用了四个原子层。使用约20Å的真空区域来最大限度地减少沿z方向的相互作用。

 

[1]      Tahini H A, Tan XSmith S C. Fermi Level Determination for Charged Systems via Recursive Density of States Integration[J]. The Journal of Physical Chemistry Letters, 2018, 9(14): 4014-4019.

 

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