【摘要】 本文以密度泛函理论和分子动力学为工具，探究了Li/CFx电池中电解液和电极/电解液界面的反应机理。

随着移动通信、航空航天、交通运输及军事装备等领域的技术进步，各种高比能动力电池的开发已成为经济发展的迫切需求。Li/CFx电池具有极高的理论比能量(2180 Wh kg-1)、高安全性、稳定的放电电压、低的自放电率(<0.5%/年)等优点，得到了国内外的广泛关注。为了对于Li/CFx电池放电的动力学过程进行深入的探索，本文以密度泛函理论和分子动力学为工具，探究了Li/CFx电池中电解液和电极/电解液界面的反应机理。首先，通过电池相关计算方法计算了DMSO和1，3-DO在CF电极上的吸附取向以及DMSO/1，3-DO电解质中Li F晶粒择优取向生长的机理。DMSO和1，3-DO在CF上吸附取向的模拟结果表明，DMSO中O原子在CF的C-C桥位上最有可能吸附，1，3-DO最有可能水平吸附在CF上。DMSO在Li F表面择优取向的模拟结果表明，随着DMSO/1，3-DO比例由7:3变为1:9，DMSO和1，3-DO溶剂分子在Li F(111)和Li F(200)晶面上的总化学吸附能逐渐降低，其在Li F(220)和Li F(311)表面上的总化学吸附能逐渐增大。根据电池相关计算结果得出，放电过程中Li F晶粒的择优取向生长与两种溶剂在Li F各晶面上的总化学吸附能有关。其次，为了探究Li/CFx电池中(DMSO/(PC+DME))基电解液不同倍率性能变化的原因，利用Material studio软件建立了(DMSO/(PC+DME))基电解液的理论模型。通过电池相关计算发现，影响Li/CFx电池倍率性能的关键因素是电场强度和配位结构。

 

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