【摘要】 原位FTIR测量和DFT计算证明，由于孪晶结构的存在，Pd催化剂的电势确定步骤和NH3解吸步骤所需的能量大大降低。

由于氨是一种重要的化学原料，在电化学氮还原（NRR）领域已经做出了很多努力来促进人工固氮。目前，NRR的研究主要集中在改善催化剂对N2的吸附和活化。在此，Wenwen Cai等人[1]合成了尺寸相似的Pd八面体和二十面体，并首次研究了孪晶在NRR中的作用。

 

在研究中首先使用H电池进一步测试了两种催化剂在N2饱和的0.1M Li2SO4中对NRR的催化性能。从Pd二十面体在饱和N2和Ar气体中的线性扫描伏安法（LSV）曲线可以看出，Pd二十面的体在用N2饱和的电解质中显示出更高的电流密度。进一步比较了具有孪晶结构的Pd八面体和Pd二十面体的电催化NRR活性。结果显示Pd八面体在不同电压下具有更高的电流密度，表明其具有更好的析氢反应（HER）活性。

 

实验结果表明Pd二十面体独特的孪晶结构大大提高了其NRR活性。在相对于RHE为-0.2V时，Pd二十面体实现了高NH3产率和FE。电解200小时后，Pd二十面体的NH3产率没有显著降低，这保持了优异的催化稳定性。其性能优于已报道的其他催化剂。

 

原位FTIR测量和DFT计算证明，由于孪晶结构的存在，Pd催化剂的电势确定步骤和NH3解吸步骤所需的能量大大降低。加速NH3的解吸提高了活性位点的利用率，因此Pd二十面体保持了连续优异的催化活性。这为催化剂的设计提供了一个新的方向，以提高其NRR性能。

 

[1] Cai W , Han Y , Pan Y ,et al.The twinned Pd nanocatalyst exhibits sustainable NRR electrocatalytic performance by promoting the desorption of NH3[J].Journal of Materials Chemistry, A. Materials for energy and sustainability, 2021(23):9.DOI:10.1039/D1TA02720D.

 

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