【摘要】 Rogemond证明，低温峰值期间消耗的氢气量可能与二氧化铈表面积有关。

自 20 世纪 80 年代初推出用于净化汽车尾气的催化剂储氧装置以来，此类材料通常应用于三元催化剂 (TWC)，可同时氧化未燃烧的燃料和 CO，并还原 NOx [1]。为此，二氧化铈基材料被广泛使用，因为二氧化铈能够轻松且可逆地从 Ce3+ 转变为 Ce4+。许多作者研究了这种储氧能力 (OSC)，通常通过脉冲 CO 氧化为 CO2 来评估 [2,3]。

 

Rogemond [4] 证明，低温峰值期间消耗的氢气量可能与二氧化铈表面积有关。然而，一些作者[5]表明这种方法的准确性较差，并且H2吸附/解吸现象不容忽视[6]。此外，当存在 PM 颗粒时，与表面二氧化铈减少相关的 TPR 峰值会向较低温度移动，并且可以与室温 H2 消耗合并。

 

因此，二氧化铈表面的测定需要准确地了解暴露的 PM 的量以及吸附在 PM 上的氧进行 H2 还原所需的化学计量。然后，我们尝试开发一种使用对二氧化铈表面更具特异性的探针分子的技术。二氧化碳可能是一个很好的候选者，因为它是一种用于探测表面碱性位点的分子，并且对其在二氧化铈上的吸附进行了一些研究[7]。而且，与H2相反，它的吸附不应干扰PM颗粒上吸附的氧原子。

 

因此，单个程序升温脱附 (TPD) 实验应提供有关 PM/二氧化铈系统的大量信息。从研究中，我们可以得出结论，CO2 是探测二氧化铈表面积的良好分子，并且 CO2 吸附后进行 TPD 是替代 H2-TPR 的良好候选者，特别是当铂沉积在二氧化铈表面时。此外，CO2-TPD 还可以指示表面碱度。

 

O2-TPD 由 PM 颗粒及其附近区域产生。因此，这些数据可以提供有关易于催化反应的氧物质的信息。两个探头之间没有干扰，可以进行快速、一次性的分析。该方法应使用 Ce-Al 或 Ce-Zr 氧化物进行测试，其中二氧化铈表面积和释放的氧气对于催化性能都很重要。

 

[1] S.H. Ho, J. Catal. 124 (1990) 477.

[2] H.C. Yao and Y.F. Yu Yao, J. Catal. 86 (1984) 254.

[3] S. Bedrane, C. Descorme and D. Duprez, Catal. Today 75 (2002) 401

[4] E. Rogemond, PhD Thesis, University of Lyon, France, 1996.

[5] F.M.Z. Zotin, L. Tournayan, J. Varloud, V. Perrichon and R. Frety, Appl. Catal. A 98 (1993) 99.

[6] S. Bernal, J.J. Calvino, G.A. Cifredo, J.M. Gatica, J.A.P. Omil and J.M. Pintado, J. Chem. Soc., Faraday Trans. 89 (1993) 3499.

[7] G. Zhang, H. Hattori and K. Tanabe, Appl. Catal. 36 (1988) 189.

 

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