SrRuO3热电性质的第一性原理研究

SrRuO₃（SRO）是一种简单的钙钛矿化合物，属于令人感兴趣的Ruddlesden−Popper钌酸盐系列Srn₊₁Ru_nO_3n+1，几十年来一直吸引着研究人员，因为它具有令人惊讶的巡回铁磁性、不同寻常的输运性质以及其电子关联的性质和程度。在Naihua Miao等人^[1]的工作中结合第一性原理密度泛函计算和玻尔兹曼输运理论，对SrRuO₃斜方Pbnm相的塞贝克系数、热电功率因数、电导率和电子热导率进行了综合研究。

热电性质是在恒定弛豫时间内使用半经典玻尔兹曼输运理论和使用BoltzTraP代码的刚性带近似根据第一性原理数据估计的。在刚性带近似内，假设电子能带结构不随载流子掺杂或温度而变化。为了与实验进行比较，总热电量是从xx、yy和zz组分的平均迹线中获得的。

如图1(a),(b),(c)所示讨论了交换相关函数和原子弛豫对电子性质和塞贝克系数的单独影响。我们强调，当SRO被描述为半金属的极限时，与实验数据的最佳一致性。实验中还揭示了SRO为自旋塞贝克应用提供了有趣的功能。为了确定单个原子运动的作用，图2使用具有不同模式配置、不同Jahn−Teller畸变幅度和有限温度实验结构的结构，绘制了具有PBE函数的计算S。在所有模式配置中，氧旋转似乎起着核心作用：R₄⁺氧旋转显著提高了S的值，而M3⁺的出现往往会降低它。这提出了通过施加拉伸外延应变或通过化学工程降低公差因子来优化S的可能策略，例如Sr→ Ca→ Mg而后研究了引起Pbnm相的单个对称自适应畸变对塞贝克系数的影响，并指出了R₄⁺氧旋转运动的关键作用。并且如图2所示。由于类Jahn−Teller畸变和依赖温度的晶体结构都不能明显改变计算的磁矩和DOS，因此塞贝克系数没有显著差异，与体积、磁态和R₄⁺模式相比，塞贝克系数的影响几乎可以忽略不计。

图2在不同温度下不同模式配置和实验结构中使用PBE函数计算SRO（填充符号）的塞贝克系数

实验结果表明，当SrRuO₃被描述为处于半金属的极限时，与实验数据达到了最佳一致性。此外，分析了个体对称性自适应原子畸变对塞贝克系数的作用，强调了对R₄⁺氧旋转运动的特别强的敏感性，这可能有助于了解如何操纵塞贝克系数。实验证实，载流子掺杂只能略微提高SrRuO₃的功率因数。结果提供了对SrRuO₃热电性质的完整理解，并对交换相关泛函、原子运动和热电量之间的关系提供了有趣的见解。

[1] Phys. Chem. C 2016, 120, 17, 9112–9121, Publication Date:April 13, 2016.

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