【摘要】 在Fei Chen等人[1]的工作探索了一种用于具有较长循环寿命的锂金属阳极的预制固体电解质界面（SEI）膜策略。

在锂离子电池充电和放电过程中，锂的反复沉积和剥离往往会导致锂金属的粉碎并产生锂枝晶。锂金属的粉碎容易导致其从电极表面剥离，形成死锂，导致容量迅速衰减。锂枝晶很容易穿透隔膜并延伸到阴极，导致电池内部短路。

 

因此，锂金属二次电池在实际应用中受到阻碍。在Fei Chen等人[1]的工作探索了一种用于具有较长循环寿命的锂金属阳极的预制固体电解质界面（SEI）膜策略。使用在铜箔上预成型的具有一定厚度的聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯（PVDF-HFP）的SEI膜作为工作电极，并通过在预成型的SEI薄膜中添加不同的锂盐来提高其性能。其设计方案如图1所示。

 

图一 预制SEI/Li/Cu电极的制备过程示意图[1]

 

采用循环伏安法、电化学阻抗谱、力学性能、离子电导率、扫描电子显微镜、红外光谱、热重分析等方法对SEI膜的性能进行了分析。其测试结果如图2所示，图2显示了具有纯PVDF-HFP的不同预制SEI膜的制造电极的CV曲线和EIS图，分别在PVDF-HFP中添加LiNO3和LiBOB。从图中可以看出2a，当PVDF-HFP用作基质并且电势高于0V时，Li汽提反应开始。当电位约为0.22V时，Li+溶出电流最大。然后，在0.25V下，Li剥离反应电流迅速衰减，并且基本上完成了Li剥离反应。当向基质中加入LiNO3和LiBOB时，Li汽提反应的峰值电流略微向前移动。加入LiBOB后，峰值电流锂溶出反应最大(4.25 × 10−3 A)

 

响应0.217 V的电势。当加入LiNO3时，锂溶出反应的峰值电流约为3.83 ×10−3 A，对应0.229 V的电位。当使用纯PVDF-HFP作为基质时，Li汽提反应的峰值电流约为3.35×10−3A，对应于0.228V的电势。此外，当向基质中加入不同的锂盐时，没有其他特征峰，表明相似的电化学行为。

 

图2 具有不同预制SEI膜的制造电极的a CV曲线和b EIS图[1]

 

结果表明，当将0.04摩尔双（草酸）硼酸锂添加到7.0克聚（偏二氟乙烯-共-六氟丙烯）基质中作为SEI膜的组分时，具有预制SEI膜地半电池显示出最佳的循环性能。在0.5 mA cm-2的电流密度下，0.5 mAh cm-2锂的电化学性能测试表明，具有优化的预制SEI膜的半电池在620次循环后具有超过99.0%的库仑效率。当向基体中加入不同种类的锂盐时，固化后的形态和性能不同，这影响了拉伸强度、伸长率、离子电导率、电解质吸收率和热分解温度。此外，还发现强度和离子电导率是决定预制SEI膜性能的主要因素。

 

[1] Chen, F., Wang, B., Wang, F. et al. Precast solid electrolyte interface film on Li metal anode toward longer cycling life. Ionics 26, 1711–1719 (2020). https://doi.org/10.1007/s11581-019-03356-z

 

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