【摘要】 这种增强的多电子效应在许多降维半导体中被广泛观察到，这是由于抑制筛选和更强的电子-电子(e-e)相互作用的结果。

最近，二维(2D)半导体单层和几层双硫族化合物由于其令人兴奋的化学、电学和光学性质而引起了研究人员的极大兴趣[1]。例如，增强的自旋轨道耦合和独特的光学选择规则使这些材料在自旋电子学应用中具有前景。因此，二维二硫族化合物的电子结构，特别是准粒子能量，迄今为止已经得到了深入的研究。特别有趣的是，第一线原理GW计算表明，增强的多电子效应决定了这些二维半导体的带隙。

 

然而，半导体的许多重要特性并不仅仅由带隙决定。例如，不同半导体之间的相对带边能量和相应的带边偏移量是固态物理学中最重要的问题，也是异质结器件设计中必不可少的。二硫化物作为催化剂已被发现多年。了解量子约束如何改变这些单层或几层半导体中化学反应的绝对能带和相关的电荷转移过程，对它们的催化应用至关重要。

 

最近，在获得定性带偏移方面取得了实质性进展，但在克服带隙问题和包括增强的多电子效应以便在单层二硫族化合物中获得精确的准粒子能量方面，进展极其有限。

图1. dft计算单层MoS2的能带结构[1]

 

为了跟踪这种细微但重要的能带结构变化，我们将能量差记为Δv，如图1所示。对于大多数单层二硫化物，ΔvDFT为正，且大于20 mev。唯一的例外是WS2，它的ΔvDFT几乎为零。然而，进一步加入自旋轨道耦合通常会增加K点的VBM,22保持单层WS2作为直接带隙半导体的特性。采用单次G0W0方法计算这六种单层二硫族化合物的准粒子能量。GW修正显著扩大了所有研究的二硫族化合物的带隙。

 

这种增强的多电子效应在许多降维半导体中被广泛观察到，这是由于抑制筛选和更强的电子-电子(e-e)相互作用的结果。在准粒子带隙之外，计算了相对于真空能级的绝对带边能量。

 

DFT能级上的绝对带边能量指的是真空能级，真空能级由超级单体排列中双硫化物单层之间的真空势能定义，如图2所示。然后，进行GW计算，并将自能修正叠加到DFT特征值上，得到相对于真空能级的绝对准粒子能量。

图2. 相对于真空能级，分别在DFT和GW能级上的绝对能带能量示意图[1]

 

[1] Liang, Yufeng; Huang, Shouting; Soklaski, Ryan; Yang, Li (2013). Quasiparticle band-edge energy and band offsets of monolayer of molybdenum and tungsten chalcogenides. Applied Physics Letters, 103(4), 0421067.

 

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