【摘要】 清华大学曲久辉院士团队在《ACS Nano》发表研究，通过多能量协同驱动策略实现高效光生物催化水处理。科学指南针提供DFT计算支持，助力机制解析与性能优化。

清华大学曲久辉院士团队在《ACS Nano》发表创新研究成果，提出多能量协同驱动策略，通过压电效应促进光电子在纳米催化剂-微生物界面转移，实现高效光生物催化水处理。科学指南针为本研究提供理论计算支持，助力机制解析与性能优化。

 

研究背景与光生物催化挑战

光生物催化系统结合了纳米材料高效催化性和微生物特异性代谢优势，在能源回收、地球化学循环和环境修复等领域备受关注。然而，材料-生物界面的光电子跨膜转移过程面临巨大能量损失，严重限制反应效率。

​核心挑战分析：​​

  • 光电子跨膜转移过程能量损失严重，制约催化效率

  • 废水处理能耗占全球总能耗4%，亟需能源回收解决方案

  • 传统单一能量驱动策略难以克服界面能垒限制

  • 需要协同利用机械能和太阳能实现高效能量转化

 

创新方法：多能量协同驱动策略

研究团队提出多能量协同驱动策略，通过钛酸钡（BTO）压电材料捕获水流机械能，钒酸铋量子点（BQD）光敏半导体收集光能，结合电活性微生物硫还原地杆菌（GS），构建高效BQD/BTO-GS光生物催化系统。

​技术突破要点：​​

  • BTO压电材料捕获水流机械能产生界面电场

  • BQD光敏半导体收集光能产生载流子

  • 电活性微生物GS接受光电子参与生物还原

  • 实现有机污染物光氧化与重金属生物还原协同净化

 

系统构建与理论模拟

研究团队设计并构建了BQD/BTO-GS纳米-生物杂化系统。水流机械能极化BTO形成内置电场，驱动光电子从BQD转移到微生物，参与生物合成和重金属还原解毒。

​DFT模拟验证：​​

  • 施加电场后界面电荷密度从0.4 e/ų增加到1 e/ų

  • 电子转移数从0.617 e增加到0.753 e

  • 证实压电场促进光电子从BQD向GS转移

  • 科学指南针提供DFT计算支持，验证电荷积累机制

图1 机械能驱动光电子在BQD和GS界面转移的原理示意图和理论模拟

 

水净化性能评估

通过水净化实验评估多能量共驱动策略的性能表现，系统展现出卓越的污染物去除能力。

​性能卓越表现：​​

  • 对四环素（TC）和铬Cr(VI)同步去除率分别提高32.8倍和9.58倍

  • 400nm光照下表观量子产率达15.54%，优于多数半人工系统

  • 几乎100%去除有害污染物，包括重金属和难降解有机物

  • 策略可扩展到产甲烷、固碳和脱氮等其他生物催化体系

图2 机械能驱动下BQD/BTO-GS体系的水净化性能探究

 

机制深度解析

通过有限元分析、原位光谱和转录组学分析技术，深入探究机械能驱动下的光电子转移和微生物代谢机制。

​机制研究发现：​​

  • COMSOL模拟显示水流产生~0.4V压电场

  • 电荷分离和转移效率分别提高1.12倍和64.61倍

  • 原位KPFM证实压电场促进光电子从BQD到GS转移

  • 瞬态吸收光谱显示BTO延长BQD电荷寿命，GS接受光电子

图3 水流对压电产生和界面电荷转移的贡献分析

 

微生物代谢响应分析

通过转录组分析探究生物体对压电场驱动光电子转移的响应机制，揭示能量代谢网络变化。

​代谢响应机制：​​

  • 压电场增强电子转移相关基因表达

  • 微生物通过膜结合蛋白有效获得还原当量

  • 细胞外电子参与能量循环，促进生物合成代谢

  • 能量代谢途径基因显著上调，增强生物还原能力

图4 机械能驱动下光电子转移和生物代谢途径分析

 

研究总结与应用前景

本研究展示的多能量共驱动策略为高性能纳米-生物系统开发提供了重要途径，推动压电-光生物催化应用发展。

​创新价值总结：​​

  • 实现压电场、光电场和生物催化三重协同效应

  • 机械能收集增强界面电子转移效率

  • 光电子参与微生物代谢，提升生物还原能力

  • 为能源和环境应用提供可扩展平台

论文信息：ACS Nano, 2025
DOI：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c18284

​科学指南针计算服务​：提供DFT计算、分子模拟等理论支持，助力纳米-生物界面机制研究。了解更多：https://www.shiyanjia.com/simulate.html【科学指南针·服务声明·2025】