计算顶刊周报||AFM、Angew、AM、Nat. Commun.、JACS

1.AFM：用层级离子输运算法识别单斜NASICON-型固体电解质的迁移通道和瓶颈

单斜钠超声速导体;Na₃Zr₂Si₂PO₁₂ (NASICON)是著名的钠离子固体电解质，已有40年的研究历史。然而，由于晶体结构的低对称性，精确识别单斜NASICON的迁移通道仍然是一个难题。在此，来自上海大学的施思齐等研究者证明了，结合通道和瓶颈的几何分析、键价能景观分析和从头算分子动力学模拟，交叉验证了Na⁺在单斜NASICON中的扩散路径。分析了通道上Na⁺分布的扩散限制瓶颈、电导率的各向异性、时间和温度依赖性，研究者提出了提高单斜NASICON型固体电解质体积电导率和总电导率的策略。这套层级离子输运算法不仅显示了单斜NASICON型材料离子输运行为的有效性和实用性，而且也为优化其导电性能提供了指导，同时可以很容易地推广到其他固体电解质中。

参考文献：

Zou, Z., Ma, N., Wang, A., Ran, Y., Song, T., He, B., Ye, A., Mi, P., Zhang, L., Zhou, H., Jiao, Y., Liu, J., Wang, D., Li, Y., Avdeev, M., Shi, S., Identifying Migration Channels and Bottlenecks in Monoclinic NASICON-Type Solid Electrolytes with Hierarchical Ion-Transport Algorithms. Adv. Funct. Mater. 2021, 2107747. https://doi.org/10.1002/adfm.202107747

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202107747?saml_referrer

2.Angew：电催化氧还原高熵合金成分的贝叶斯优化

高活性、高选择性和高稳定性的催化剂，是实现可持续能源转换的必要条件，具有这些性质的工程材料备受青睐。高熵合金(HEAs)为调节这些性能，提供了广阔的成分空间。然而，如果没有合适的工具，就无法详细研究。在此，来自丹麦哥本哈根大学的Jan Rossmeisl等研究者，报告了基于密度泛函理论(DFT)的模型上使用贝叶斯优化，以最少的样品组成预测电化学氧还原反应(ORR)中最活跃的成分，即Ag-Ir-Pd-Pt-Ru和Ir-Pd-Pt-Rh-Ru。然后，用DFT对发现的最优值进行检查，并进行实验验证，以验证Ag-Pd、Ir-Pt和Pd-Ru二元合金的最佳催化活性。该研究为优化多金属合金的大量成分空间提供了深入的实验数量，这些多金属合金的ORR在这些HEAs上的ORR已确定为50个。

参考文献：

Pedersen, J..K., Clausen, C..M., Krysiak, O..A., Xiao, B., Batchelor, T..A.A., Löffler, T., Mints, V..A., Banko, L., Arenz, M., Savan, A., Schuhmann, W., Ludwig, A. and Rossmeisl, J. (2021), Bayesian Optimization of High-Entropy Alloy Compositions for Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. 

https://doi.org/10.1002/anie.202108116

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108116

3.AM：通过深度学习的铁电壁面动力学解纠缠和钉扎机制识别

铁电材料中的场致畴壁动力学支持从执行器到信息技术设备的多种应用，并需要相关机制的定量描述，包括巨大的机电耦合、受控非线性或低矫顽力电压等。在过去的二十年中，动态压电响应力显微镜测量的进步，使得偏振动力学的可视化相对简单，但对局部机制的相关见解却一直难以捉摸。在此，来自美国橡树岭国家实验室的Yongtao Liu等研究者，将基于深度学习的域结构分割与使用多层旋转不变自编码器(rVAE)进行非线性降维相结合的工作流程，应用于模型多晶材料的域动力学研究。前者允许对铁电畴壁和铁弹性畴壁，进行明确的识别和分类。rVAE发现了畴壁几何形状及其动力学的潜在表征，从而提供了极化开关的内在机制，可以进一步与简单的物理模型进行比较。rVAE揭示了铁电壁钉扎效率的影响因素，为铁弹性壁分布与铁电壁钉扎之间的关系提供了理论依据。

参考文献：

Liu, Y., Proksch, R., Wong, C. Y., Ziatdinov, M., Kalinin, S. V., Disentangling Ferroelectric Wall Dynamics and Identification of Pinning Mechanisms via Deep Learning. Adv. Mater. 2021, 2103680. 

https://doi.org/10.1002/adma.202103680

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202103680

4.Nature Communications：在可解释反应性预测的深度学习中注入理论

尽管最近数据获取和算法开发取得了进展，但机器学习(ML)在实际催化剂设计中面临着巨大的挑战，这主要是由于其有限的泛化性和较差的可解释性。在此，来自弗吉尼亚理工学院和州立大学的Hongliang Xin等研究者，开发了一种理论注入神经网络(TinNet)方法，该方法将深度学习算法与成熟的d带化学吸附理论相结合，用于过渡金属表面的反应性预测。以活性位点集合上的简单吸附物(如*OH、*O和*N)作为代表性描述符物种，研究者证明TinNet在预测性能方面与纯数据驱动的ML方法相当，同时具有固有的可解释性。将物理相互作用的科学知识融入到数据学习中，进一步阐明了化学键的性质，并为ML发现具有理想催化性能的新基序开辟了新途径。

参考文献：

Wang, SH., Pillai, H.S., Wang, S. et al. Infusing theory into deep learning for interpretable reactivity prediction. Nat Commun 12, 5288 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-25639-8

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-25639-8