【摘要】 癌症患者血清中微小RNA（microRNA，miRNA）的异常表达可用作无创诊断和预后的生物标志物。

癌症患者血清中微小RNA（microRNA，miRNA）的异常表达可用作无创诊断和预后的生物标志物。因此，开发超灵敏、准确检测miRNA的方法具有重要意义。那么，如何通过合理的设计提高传感器的灵敏度和选择性？近日，湖南大学的陈金华教授课题组设计了一种基于双信号电化学和光电流极性翻转策略的双模式传感平台，以microRNA-210为模型，实现了高灵敏检测microRNA-210，并显著提高了传感平台的选择性。

 

目前为止，已经报道了许多检测miRNA的方法，比如电化学（EC）、荧光（FL）、光电化学（PEC）、电化学发光和表面增强拉曼散射（SERS）等单一模式检测方法，和EC-PEC、PEC-比色法（CL）、SERS-EC、SERS-FL、FL-CL和圆二色性-发光等双模式检测方法。单一检测模式不可避免会受到可能同时存在的干扰物、不同的操作员、仪器和非标准检测过程的影响。而双模式传感策略不仅具有每种响应模式的固有特征，还可以对不同模式获得的检测结果进行相互验证，这将有效提高检测的准确性和可靠性。EC-PEC双模式平台不仅具有两个模式信号，而且响应速度快、灵敏度高、选择性好、携带方便、成本低，仅需要一种电化学仪器，结构较为简单。

 

在前期研究中，湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室陈金华教授课题组报道了基于亚甲基蓝和二茂铁氧化峰电流的信号变化叠加实现灵敏检测三磷酸腺苷的电化学适体传感器（Anal. Chem., 2013, 85, 8397–8402）。与单信号电化学策略相比，双信号电化学方法可以增加信号变化-目标物浓度曲线的斜率，达到高灵敏度和低检测限。另一方面，在光电化学检测中，可能存在的氧化还原活性或非氧化还原活性干扰物会导致光电流的增加或减少，造成假阳性或假阴性信号，为了消除这种影响，陈金华教授课题组开发了一种光电流极性翻转策略（Chem. Commun., 2019, 55, 8939–8942; Anal. Chem., 2020, 92, 1189–1196; Anal. Chem., 2021, 93, 1076–1083），只有目标物的存在会使得光电流极性翻转，而干扰物无法翻转光电流极性。显然，光电流极性翻转策略对提高光电化学生物传感平台的选择性有很大的好处。因此，双信号电化学方法与光电流极性翻转策略的结合有望大大提高生物传感平台的灵敏度和选择性。但是，目前为止，这种双模传感平台还没有被报道。

 

 

图1. 用于miRNA-210检测的电化学-光电化学双模式生物传感平台示意图。图片来源：Anal. Chem.

 

在这项研究中，陈金华教授课题组提出了基于双信号电化学和光电化学光电流极性翻转策略，利用Dox和MB不同的电化学氧化电位以及Dox和MB对光电材料Fe3O4@CdS的光电流极性协同翻转能力，开发了用于miRNA-210检测的磁辅助电化学-光电化学双模式生物传感平台。生物识别步骤在均相体系中进行，利用Fe3O4@CdS八面体的良好磁性，可以通过磁分离轻松避免杂质对miRNA-210测定的影响。所提出的电化学-光电化学双模式生物传感平台在生物分析和疾病早期诊断方面具有广泛的潜在应用。

 

这一成果近期发表在Analytical Chemistry 上，文章的第一作者是湖南大学博士研究生张青青，通讯作者是湖南大学陈金华教授。

 

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