【摘要】 人们预期Li+配体结合能中的主导项将是电荷偶极，因此有趣的是看到计算的结合能可以与配体偶极矩相关。

  在锂电池中，Li+阳离子在放电和充电期间通过阳极和阴极之间的电解质迀移。增加电池功率的愿望对电解质提出了越来越高的要求。例如，锂金属阳极和新的化学物质，如锂-空气，取决于找到在电池运行期间不会分解的新电解质。在不降低Li盐的溶解度的情况下增加电解质稳定性可能是使锂-空气电池成为现实的最重要的步骤。经验表明固体电解质中间相（SEI）的形成可以保护电解质免受高反应性Li金属的影响。然而，对于锂-空气电池，尚未发现对于阴极处的反应性物质完全稳定的电解质。迄今为止的工作表明[1]，H或H+的提取是电解质分解的原因。已经表明，用甲基取代1，2-二甲氧基乙烷（DME）中的氢原子会改变一些正在发生的化学反应，这表明电解质可能会稳定。Charles W等[2]推测用F原子取代H原子可能会阻断H和H+损失机制，因此是稳定电解质的另一种方式。在这篇手稿中，报告了一些典型的和可能的电解质及其全氟版本的计算Li+配体结合能。许多非全氟物质先前已经使用实验和/或理论进行了研究。在以前的工作中使用了许多不同层次的理论，虽然这些计算中的许多预计是安静的准确，有兴趣应用一致的方法，以观察各种配体的趋势。虽然理论水平并不是在所有情况下都是最准确的，但他们的值与早期的工作非常一致。因此，此方法被期望对于我们的目的足够准确。还应该注意到，一个Li+与一个配体的键合在以前的大部分工作中进行了研究，而我们在所有情况下考虑一个以上的配体。还感兴趣的是，看看是否可以找到具有与典型电解质类似的Li+结合能的全氟化合物，因此应该能够溶解锂盐，因此是合适的电解质。人们预期Li+配体结合能中的主导项将是电荷偶极，因此有趣的是看到计算的结合能可以与配体偶极矩相关。Li+在电池中将具有电解质分子的完整外壳，因此我们考虑具有从一个到最大数量的配体的系统，以深入了解键合以及它如何随着配体的数量而变化。这种见解可以帮助设计更好的分子用作电池电解质。

[1]J.M. Garcia, H.W. Horn, J.E. Rice, J. Phys. Chem. Lett. 6 (2015) 1795–1799.

[2] Bauschlicher C W .Li+-ligand binding energies and the effect of ligand fluorination on the binding energies[J].Chemical Physics Letters, 2018(694-):694.

 

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