【摘要】 MoOxRh HNS在200mV的过电位下表现出优异的HER活性,其质量活性为23.9A mg-1贵金属,在碱性介质中相对于Rh HNS和Pt/C分别提高了10.8和14.9倍。
碱性析氢反应(HER)电催化剂的两个主要障碍是其本征催化性能和稳定性低。
在Shuyuan Pan等人[1]的工作中,在原子水平上合成了由无定形氧化钼(MoOxRh HNS)掺入的Rh分级纳米片。
实验过程中在50mL烧杯中,加入20mg Rh(acac)3、MoO2(acac◦C.然后加入4mL甲醛。
将溶液加入到衬有聚四氟乙烯的不锈钢高压釜中,并从室温加热至180◦保持10小时。
高压釜冷却至25◦C、产品用乙醇洗涤三次以上以除去有机物,然后在真空烘箱中在65℃下干燥◦持续10小时。
在不添加铑源的情况下获得MoOx。
在相同量的铑源的情况下,分别添加不同含量的MoO2。
将产物和XC-72混合并在乙醇中超声处理30分钟,所得物质进行表征。
结果表示随着MoOx的引入,无定形氧化钼(MoOx)已在原子水平上被引入铑分级纳米片(MoOxRh HNS)中,有效地降低了氢从Rh溢出到MoOx的势垒;
因此,MoOxRh HNS在200mV的过电位下表现出优异的HER活性,其质量活性为23.9A mg-1贵金属,在碱性介质中相对于Rh HNS和Pt/C分别提高了10.8和14.9倍。
同时,MoOxRh HNS的Tafel斜率低至22.5 mV dec-1,电化学测试和操作电化学阻抗谱证明了涉及HER机制的氢溢出。
密度泛函理论计算表明,MoOxRh上吸附的氢促进了水的离解,并将氢结合强度平衡到中等水平。
同时,分级纳米片结构在500 mA cm-2下具有强大的HER稳定性。
这项工作为构建具有工业水平电流密度的高性能碱性HER电催化剂提供了一种新的方法。
[1] Shuyuan Pan, Chen Li, Tiantian Xiong, Yuhua Xie, Fang Luo, Zehui Yang, Hydrogen spillover in MoOxRh hierarchical nanosheets boosts alkaline HER catalytic activity, Applied Catalysis B: Environmental, Volume 341, 2024, 123275.
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