【摘要】 在Janghyuk Moon等人[1]的工作中对阴极材料（特别是具有层状结构的阴极材料）的机械强度（如颗粒硬度）与循环性能之间的相关性进行了比较研究。

充电锂离子电池（LIBs）作为适用于从移动IT设备到电动汽车（EV）和电能存储系统（ESS）等各种应用的合适电源，受到了广泛关注。为了提高能量密度，有必要开发具有高可逆容量和Li+插入和提取操作电压的阴极材料阴极材料的机械性能是直接影响锂离子电池寿命的关键因素之一。在Janghyuk Moon等人[1]的工作中对阴极材料（特别是具有层状结构的阴极材料）的机械强度（如颗粒硬度）与循环性能之间的相关性进行了比较研究。

 

为了研究颗粒硬度与阴极材料电化学性能之间的关系，采用常规共沉淀法合成了P-NCM622和MgNCM622。通过MgCO3前体用Mg掺杂P-NCM622有望通过有效改善颗粒的机械性能来产生具有增强颗粒硬度的Mg-NCM622[24]。在初步研究中，通过改变MgCO3前体（1、2和3wt%）的量来优化Mg掺杂水平，如图1所示。初步结果表明，用1wt%的MgCO3制备的Mg-NCM622具有最佳性能。

 

图1 纯和Mg掺杂的NCM622颗粒 (a)使用MgCO3前体的Mg掺杂过程的示意图；(b-c)(b)PNCM622和(c)Mg-NCM622的FESEM图像(d-e)(d)P-NCM622和(e)Mg-NCM622的横截面FESEM图像

 

研究中采用阴极材料非原位粒子束测量的实验技术来表征NCM622粒子在循环过程中的变形和断裂行为。通过观察颗粒内部的微裂纹形成，彻底研究了原始NCM622（命名为P-NCM622）和掺杂Mg的NCM622阴极（命名为MgNCM622）的降解机制。

 

图2 对于(a)P-NCM622和(b)Mg-NCM622，在不同电流密度下，相对于Li/Li+电压范围为3.0–4.3 V的恒流电压分布。P-NCM622和Mg-NCM622在50次循环中的容量保持率，电压范围为(c)3.0–4.3 V vs.Li/Li+和(d)3.0–4.4 V vs.Li /Li+

 

通过Mg掺杂提高阴极材料的颗粒硬度，可以有效地抑制循环过程中颗粒内不希望的微裂纹的形成，从而提高循环性能。研究了P-NCM622和Mg-NCM622阴极的电化学行为，以阐明Mg掺杂的有益效果。P-NCM622和MgNCM622阴极在3.0–4.3 V与Li/Li+的范围内，在0.1、0.2、0.5、1.0和2.0 C的各种恒定电流下的恒电流电压分布如图2所示。在0.1 C（18 mA g−1）的低电流密度下，PNCM622表现出层状阴极材料的典型电压分布，在第一次循环中具有175 mAh g−1的可逆容量和99.0%的初始库仑效率。Mg-NCM622表现出相似的电化学行为，在可逆容量和初始库仑效率方面没有显著差异。此外，即使在2.0 C（360 mA g−1）的高电流密度下，两种阴极都显示出>150 mAh g−1的高可逆容量。进行结构和电化学分析，以进一步阐明LIBs在重复循环过程中的机械降解机制，并确定提高现有阴极材料的电化学性能和长期耐久性的可能方法。

 

[1] Janghyuk Moon, Jae Yup Jung, Trung Dinh Hoang, Dong Young Rhee, Hyo Bin Lee, Min-Sik Park, Ji-Sang Yu, The correlation between particle hardness and cycle performance of layered cathode materials for lithium-ion batteries, Journal of Power Sources, Volume 486, 2021, 229359

 

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