【摘要】 根据表中结构参数的类型和数量，连接BL分子的芳环骨架和侧链基团，构建初始结构模型。

近年来，褐煤的热解、液化和气化等热转化引起了广泛关注。然而，褐煤由于其高水分、高挥发性物质和低热值，在能源领域的开发和利用受到了极大的限制。值得注意的是，褐煤的分子结构在热转化过程中起着至关重要的作用，决定了反应的路径和活性。因此，研究褐煤分子结构模型进行综合应用具有重要意义。在Diankai Zhang等人的工作中采用极限分析、傅立叶变换红外光谱、X射线衍射光谱、13C固态核磁共振和X射线光电子能谱等方法对宝庆褐煤的分子结构进行了分析。

 

图1 BL的FTIR光谱[1]

 

图1显示了BL褐煤的FTIR光谱。它可以分为四个部分：700−900，1000−1800、2700−3000和3000−3600 cm−1。这些部分分别对应于芳香结构、含氧官能团、脂族碳结构和羟基官能团。9，24−26 3413 cm−1附近的宽峰和强峰代表−OH；在大约1623cm-1处的尖锐峰应该是芳香环的骨架；1701 cm−1的肩峰为C=O/COOH.9，18烷烃结构中的C−H伸缩振动在1384、2850和2921 cm-1处出现三个吸收峰。同时，1037cm−1是脂肪醚/醇的吸收峰。在本研究中，BL的FTIR光谱主要用于推断官能团的类型，然后将其与分子模型的计算红外光谱进行比较，以验证模型的准确性。

 

图2 BL的分子结构模型[1]

 

根据表中结构参数的类型和数量，连接BL分子的芳环骨架和侧链基团，构建初始结构模型。为了确保H/C原子比与最终分析一致，在构建分子模型时需要适当调整脂族碳的类型和数量。由于自然界中的分子处于最低能量下，分子模型只能代表煤处于最低能量时的真实性质。因此，必须优化分子系统以最大限度地减少能量。在这项工作中，使用M06-2X密度泛函理论基础集来优化初始分子模型的结构。此外，所得的BL分子结构模型如图2所示。

 

结果表明，宝庆褐煤的芳香度为27.64%，芳香结构主要为苯和萘。脂族结构由烷基侧链和环烷基组成。氧原子存在于苯酚、醚、羰基和羧基中；氮原子主要存在于吡啶和吡咯中；硫原子主要存在于亚砜硫中。根据实验数据建立了宝庆褐煤的分子结构模型，分子式为C184H199O50N2S。在密度泛函理论的框架下，采用M06-2X基组对其分子构型进行了优化。此外，模拟的FTIR光谱与实验光谱吻合良好，证明了分子结构的准确性。宝庆褐煤的分子模型含有大部分的脂族结构和稠度较差的芳环。此外，芳香层在空间上不规则排列。

 

[1] ACS Omega 2021, 6, 15, 10281–10287, Publication Date:April 6, 202.

 

科学指南针充分发挥互联网技术和业务优势，在国内率先打造出业界领先的线上化、数字化的科研服务基础设施，在行业内首创用户自主下单、服务全流程追踪、测试“云现场”等模式，进一步提高了大型科学仪器设施开放共享和使用效率，以实际行动助力科技创新。现已发展成为中国专业科研服务引领者，已获得检验检测机构资质认定证书（CMA）、实验动物使用许可证、“ISO三体系认证”等专业认证。

 

免责声明：部分文章整合自网络，因内容庞杂无法联系到全部作者，如有侵权，请联系删除，我们会在第一时间予以答复，万分感谢。