未溶解阳极材料分析

实验增殖反应堆II (EBR-II)是由阿贡国家实验室西部(ANL-W)开发的钠冷却快堆。EBR-II的乏燃料目前正在爱达荷国家实验室(INL)的燃料调节设施(FCF)中进行处理。Mark-IV电精炼厂(Mk-IV ER)是FCF中的一个单元过程，主要用于处理驱动燃料。图1显示了Mk-IV ER的主要成分。主容器是圆柱形的，由2.25Cre1Mo钢(ASME SA-387)制成。容器底部的熔融镉层厚度约为10厘米，电解质层厚度约为30厘米。

这种电解质最初是由LiC1eKCl共晶和大约5wt %的UCl3混合而成的。然而，在处理了大约1.3公吨的废燃料重金属(MTHM)后，电解液是一种复杂的混合物，由来自裂变产物的金属氯化物、超铀元素和键钠组成，这些物质以UCl3浓度为代价积聚在电解液中，需要定期补充。Mk-IV ER的工作温度为50℃，除了一些早期运行在450℃进行。阳极和阴极组件在电精炼过程中旋转。盖子上有四个端口，用于插入阳极和阴极组件。碳钢阳极筐容纳切碎的驱动燃料段。

在电解精炼过程中，阳极篮浸入电解液中，用过的燃料被电化学氧化。穿孔的侧面和底部允许电解质流入和流出阳极筐。碳钢阴极也浸入电解液中收集还原产物。乏燃料中的活性金属含量(如Cs、Sr、镧系元素、Pu等)与电解液中的铀阳离子发生反应，并逐步向电解液报告。贵金属大多保留在包壳中。根据Mk-IV ER的操作条件，在包壳中保留不同数量的锆^[1]。

图1. Mk-IV型电精炼厂原理图^[1]

在整个操作过程中，未溶解的阳极材料(见图2)从阳极筐中取出，并储存用于金属废料处理。这些不溶解的材料通常包括不溶解的燃料、不锈钢包层和附着的电解质。在每个阳极篮加工结束时，不到0.5%的壳被回收用于化学分析，并用于估计整个未溶解阳极材料的成分。基于这种估算未溶解阳极材料的实践的质量平衡尝试一直是一个挑战，因为与非溶解材料组成相关联的非均质取样误差固有较高。

理论方法，如基于界面化学的热力学计算，如有助于理解所涉及的物质的定性行为，但在实践中，如果不考虑与暴露的固体金属物质相关的不同表面积，其价值有限。 

图2. 从Mk-IV ER中去除未溶解的阳极材料^[1]

[1] Yoo T-S, Vaden D, Fredrickson G L, et al. Analysis of undissolved anode materials of Mark-IV electrorefiner [J]. Journal of Nuclear Materials, 2018, 510: 551-5. 

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